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第八章 流-固相非催化反应 固相颗粒内部条件随时间变化--非定态 复杂性: (1)颗粒体积的变化情况 (2)反应区域的变化情况 (3)粒子大小的均匀情况 (4)流-固相之间的流动情况 第一节 流-固相非催化反应的分类及特点 8-1流-固相非催化反应的分类 一、气-固相非催化反应 固→固+气 固+气→固 8-1流-固相非催化反应的分类 一、气-固相非催化反应 固+气→气 固+气→固+气 气+气→固+气 第一节 流-固相非催化反应的分类及特点 8-1流-固相非催化反应的分类 一、气-固相非催化反应 固→固+气 固+气→固 固+气→气 固+气→固+气 气+气→固+气 第一节 流-固相非催化反应的分类及特点 8-1流-固相非催化反应的分类 二、液-固相非催化反应 固+液→固+气 固+液→固+液+ 气 8-1流-固相非催化反应的分类 二、液-固相非催化反应 固+液→液 固+液→固 固+液→固+液 第二节 流固相非催化反应模型 8-4收缩未反应芯模型 shrinking core model 两种情况(1)有新固产物(2)无固体产物 8-4收缩未反应芯模型 (1)外扩散 (2)内扩散 (3)表面化学反应 (4)内扩散(流体产物) (5)外扩散(流体产物) 无固体产物:无(2)(4)步 无流体产物:无(4)(5)步 8-5 整体反应模型 两个阶段: 第一阶段:未形成固体产物层,反应区为整个颗粒 第二阶段:形成固体产物层,且不断扩展;与此同时,反应区则不断缩小 8-6 有限厚度模型 8-7 其他模型 微粒模型 单孔模型 破裂芯模型 单孔模型 单孔模型 单孔模型 单孔模型 单孔模型 “闭口”现象和“开口”现象 “闭口”现象和“开口”现象 第三节 粒径不变时的缩芯模型的总体速率 8-8宏观反应速率 一、外扩散速率、内扩散速率与表面反应速率 一、外扩散速率、内扩散速率 与表面反应速率 二、总体速率的一般计算式 首先建立产物层内反应物A的浓度分布 二、总体速率的一般计算式 代入内扩散速率方程 二、总体速率的一般计算式 然后三式联立消元 总体反应速率(宏观动力学) 非均相反应 (1)气固相催化反应 (2)气液反应 (3)气固相、液固相非催化反应 (4)气液固三相反应 总体反应速率(宏观动力学) 反应的流程(步骤) (1)气固相催化反应: 外扩散→内扩散、反应 (2)气液反应: 外扩散→液相扩散、反应 (3)流固相非催化反应(缩芯模型): 外扩散→内扩散→表面反应 总体反应速率(宏观动力学) (1)气固相催化反应反应的流程(步骤): 外扩散→内扩散、反应 总体反应速率(宏观动力学) (2)气液反应的流程(步骤) 外扩散→内扩散、反应 总体反应速率(宏观动力学) (3)流固相非催化反应(缩芯模型)步骤: 外扩散→内扩散→表面反应 三、未反应芯半径与反应时间的关系 四、固相反应的B的转化率xB与RC的关系 五、 xB与反应时间的关系 五、 xB与反应时间的关系 8-9 流体滞流膜控制 8-9 固体产物层内扩散控制 8-9 表面化学反应控制 8-14 宏观反应过程与控制阶段的判别 (1)用温度对总体速率的影响进行判别。 提高温度则总体速率改变显著→反应控制 (2)用气速对总体速率的影响进行判别。 提高气速则总体速率改变显著→外扩散控制 (3)用反应时间分率t/tf与转化率xB的关系及与未反应芯半径Rc的关系判别 如果上述关系呈直线→外扩散、反应控制 (4)用颗粒大小与反应时间的关系来判别。 8-14 宏观反应过程与控制阶段的判别 (1)用温度对总体速率的影响进行判别。 提高温度则总体速率改变显著→反应控制 8-14 宏观反应过程与控制阶段的判别 (2)用气速对总体速率的影响进行判别。 提高气速则总体速率改变显著→外扩散控制 8-14 宏观反应过程与控制阶段的判别 (3)用反应时间分率t/tf与转化率xB的关系及与未反应芯半径Rc的关系判别 如果上述关系呈直线→外扩散、反应控制 (4)用颗粒大小与反应时间的关系来判别。 设达到某转化率xB所需的反应时间为t,则t与颗粒的大小有关。 8-8宏观反应速率 单位时间内每个颗粒上流体反应物A物质量的减少 (单位时间内每个颗粒上固体反应物B物质量的减少) 拟定态过程: A通过流体膜的外扩散速率,等于通过产物层的内扩散速率,等于反应界面上的表面反应速率,并等于总体反应速率 CAS CAg CAC CAS CAg CAC 三个层次:反应器、颗料、分子 五、 xB与反应时间的关系 分离变量,并积分下式 分离变量,并积分上式 转化率与反应时间成正比 达到某转化率
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