苯乙酮和1,4-丁炔二醇的选择性催化加氢反应研究-selective catalytic hydrogenation of acetophenone and 1,4 - butynediol.docxVIP

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  • 2018-06-28 发布于上海
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苯乙酮和1,4-丁炔二醇的选择性催化加氢反应研究-selective catalytic hydrogenation of acetophenone and 1,4 - butynediol.docx

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常州大学学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行 的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文 不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究 做出重要贡献的个人和集体,均已在论文中以明确方式标明。本人已完 全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名:签字日期:年月日学位论文版权使用授权的说明本学位论文作者完全了解 常州大学 有关保留、使用学位论文的规定,即:研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属常州大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘, 允许论文被查阅和借阅。学校可以公布学位论文的全部或部分内容,可 以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。保密论文注释:本学位论文属于保密范围,在年解密后适用本授权书。非保密论文注释:本学位论文不属于保密范围,适用本授权书。学位论文作者签名:签字日期:年月日导师签名:签字日期:年月日中 文 摘 要在很多化工生产过程中,会附带生成苯乙酮,而 α-苯乙醇是重要的 香料和医药中间体,通过苯乙酮催化加氢制备 α-苯乙醇有利提高化工生 产的附加值。本课题从催化剂的选择和工艺优化条件这两个方向进行了 探究。在高压反应釜内考察了 Pd/C、Pt/C、Ru/C、Pd/MC、Ru/MC 等 一系列催化剂的催化性能,并对催化剂用量,原料浓度,反应温度,反 应压力等方面的影响进行了研究,根据实验结果找到了最优的反应条 件。实验结果表明,使用 1%Pd/MC 催化剂能够使最终的原料转化率和 目标产物选择性维持在最高的水平。在反应温度为 40℃,氢气压力为 3MPa,苯乙酮的异丙醇溶液浓度 50%,催化剂的用量占苯乙酮质量1.75%时,苯乙酮的转化率达到了 97.1%,α-苯乙醇的选择性达到了99.3%。1,4-丁烯二醇是精细化工领域的重要中间体,有着非常广泛的应用。 本课题使用了以活性炭、γ-Al2O3、介孔碳、重质碳酸钙等多种载体的钯 催化剂,进行 1,4-丁炔二醇选择性加氢制备 1,4-丁烯二醇的反应研究。 催化剂通过等体积浸渍法进行制备,之后通过在反应液中加入碱以及使用金属铅对 1%Pd/MC 催化剂进行修饰的方法改进催化剂的性能,发现 1%Pd-Pb/MC(钯、铅摩尔比为 1:1)催化剂有最好的效果。之后考察了 不同的反应条件,结果表明催化剂用量占原料重量的 6%,原料异丙醇 溶液浓度 50g/L,氢气压力 0.5MPa,反应温度 40℃时,得到 1,4-丁炔二 醇的转化率为 97.6%,1,4-丁烯二醇的选择性为 93.4%。制备的 1%Pd/MC 等催化剂使用了 XRD,BET,ICP,TEM 等方法 进行表征。结果表明金属达到了预期的负载量,Pd 在载体上有较好的 分散性。关键词:苯乙酮;α-苯乙醇;1,4-丁炔二醇;1,4-丁烯二醇;催化加氢ABSTRACTAcetophenone is a kind of by-product of many productive technologies. Phenylethanol is an important perfume and fine pharmaceutical intermediate. The heterogeneous selective hydrogenation of acetophenone to phenylethanol was beneficial to increase the added value of industrial production. In this paper, the choice of catalysts and the optimization ofreaction conditions are studied. A series of catalysts such as Pd/C、Pt/C、Ru/C、Pd/MC、Ru/MC were used in the high-pressure reactor. And the influences of amount of catalyst, raw material concentration, reactiontemperature, hydrogen pressure were investigated, according to the experimental results to find the optimal reaction conditions. The results showed that the optimized reaction conditions were as follows: the con

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