煤层气中n2ch4co2组分在金属有机骨架材料mil-101上的吸附研究-study on adsorption of n 2ch 4co2 component in coalbed methane on metal organic framework material mil - 101.docxVIP

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2018-07-27 发布于上海
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煤层气中n2ch4co2组分在金属有机骨架材料mil-101上的吸附研究-study on adsorption of n 2ch 4co2 component in coalbed methane on metal organic framework material mil - 101.docx

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煤层气中n2ch4co2组分在金属有机骨架材料mil-101上的吸附研究-study on adsorption of n 2ch 4co2 component in coalbed methane on metal organic framework material mil - 101

摘要煤层气是一种重要的天然气资源。我国煤层气储量大，但利用率较低，尤其是低浓度煤层气开发利用是一个亟待解决的难题。与低温精馏法和膜分离法相比，吸附分离技术具有能耗小、操作灵活、成本低、技术成熟和产品气纯度高等优势，在煤层气浓缩分离，特别是对低浓度煤层气的浓缩方面具有很好的应用前景。目前，吸附分离技术面临的主要问题是开发高效的吸附剂。煤层气的组成除了CH4和N2以外，通常还含有部分CO2，本文以具有良好稳定性和丰富孔隙结构的MIL-101为吸附剂，对其吸附N2、CH4和CO2的性能进行了研究。首先，采用水热法合成了MIL-101，其BET比表面积高达2560m2/g，孔容为1.287cm3/g，孔主要分布在1~3nm之间，平均孔径为1.99nm；采用静态容积法测定了N2、CH4、CO2纯气体在MIL-101上吸附平衡等温线。实验温度为263~313K。在低压（0~0.8MPa）和高压（0~5MPa）两组实验中，气体吸附量大小为CO2＞CH4＞N2。本文分别采用Langmuir模型、Langmuir-Freundlich模型和空位溶液理论对单组分实验数据做了拟合，都取得了较好的效果，其中L-F方程拟合精度最高。利用Gibbs-Helmholtz方程绘制吸附热标绘曲线，计算等量出吸附热，三种气体吸附热遵循如下规律CO2＞CH4＞N2。吸附温度对CH4和CO2的吸附存储量有较大的影响，当存储温度由263K升高313K，CH4和CO2存储量分别减少了35.6%和50.0%。采用动态法测定了N2/CH4/CO2三组分混合气对MIL-101床层的穿透曲线，实验温度为273~313K范围，吸附压力为0.5~2.0MPa。采用E-L模型、LRC模型、IAST模型预测体系多组分吸附平衡数据，结果表明，吸附能力最弱的N2预测效果最差。LRC模型的预测精度高于E-L模型和IAST模型。MIL-101对CH4/N2体系的分离因子较小，一般在2~2.5；而对CO2/CH4体系分离因子较大，在5~7之间。关键词：煤层气吸附平衡MIL-101多组分吸附ABSTRACTCoal-bedmethane(CBM)isanimportantnaturalenergysource.Itisabundantinreserves,butlowutilizationinourcountry.BigchallengeistheefficientuseforlowconcentrationofCMB.Comparedwithbothlowtemperaturedistillationandmembraneseparation,PSAdohavetheadvantagesofenergyefficient,flexibleoperationandlowcost.Besides,theproductobtainedfromPSAhasahighpurity,andtherelatedtechnologyhasbeenalreadydevelopedsofar.Thus,PSAissupposedtobeasuitablechoicefortheseparationofCMB,especiallyforlowmethanecontent.OneofthemainproblemswearefacinginPSAtechnologyistofindmoreeffectiveadsorbents.Coal-bedmethaneiscomposedofN2,CH4andsmallamountofCO2.MIL-101isachromium-basedMOFwithuniqueporousstructureandgoodstability.ItwasusedtoevaluatetheadsorptioncharacteristicsforN2,CH4andCO2inthiswork.MIL-101wassynthesizedviaahydrothermalmethod.TheBETspecificsurfaceareaisabout2560m2/gandtheporevolumeis1.287cm3/g.TheporesizeofMIL-101sampledistributesinanarrowrangeof1-3nm,anditshowsanaverageporewidthof1.99nm.TheN2,CH4andCO2adsorptionisothermsonMIL-101werecollectedusingvolumetricmethodfrom263to273K.Itshowedthattheadsorptioncapacitiesforgasesdecreasedintheorder