纳米氮氧化钽诱发的可见光-类fenton体系处理阿特拉津废水及机理分析-treatment of atrazine wastewater by visible light - fenton - like system induced by nano tantalum oxynitride and its mechanism analysis.docxVIP

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2018-07-27 发布于上海
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纳米氮氧化钽诱发的可见光-类fenton体系处理阿特拉津废水及机理分析-treatment of atrazine wastewater by visible light - fenton - like system induced by nano tantalum oxynitride and its mechanism analysis

纳米氮（氧）化钽诱发的可见光-类Fenton体系处理阿特拉津废水及机理研究中文摘要中文摘要持久性有机污染物（PersistentOrganicPollutants，POPs）大量进入环境并导致对生态与人类健康的风险已引起广泛关注。研发高效、经济的POPs净化技术已成为工程技术领域的焦点课题之一。氮(氧)化钽(Ta(O)N)诱发的可见光-类Fenton体系可实现可见光条件下对POPs的快速降解，具有节能、清洁、高效等优点。本论文通过制备纳米Ta2O5前驱物，并通过氮化条件调控Ta(O)N的组成，提高可见光-氮(氧)化钽-类Fenton体系降解阿特拉津的效率；并对可见光-氮（氧）化钽-类Fenton体系降解阿特拉的机理及其影响因素进行了系统研究，取得了以下研究结果：（1）通过湿法制备纳米Ta2O5前驱物，在高温条件下对其掺氮反应，成功制备了氮（氧）化钽纳米催化剂。实验优化了制备条件：其中氨气流量0.15L?min-1、氮化时间12h、氮化温度700℃。采用XRD、X-射线光电子能谱（XPS）、紫外-可见（UV-DRS）漫反射光谱、扫描电镜（SEM）分析对纳米催化剂进行了表征。结果表明该样品为TaON和Ta3N5的混合物，Ta:O:N三者的非化学计量比为1:1.81:1.11。UV-DRS漫反射结果显示该样品光谱响应范围已拓宽至620nm，具有可见光响应能力。（2）在可见光条件下利用纳米氮（氧）化钽催化剂实现了可见光-类Fenton反应对阿特拉津的有效降解；并系统考察了光强、催化剂投加量、温度、Fe3+、H2O2、阿特拉津初始浓度及pH等因素对处理阿特拉津的影响规律。实验表明：在pH=2.6、T=25℃、[H2O2]0=2.5mmol?L-1、[Fe3+]0=0.5mmol?L-1、氮（氧）化钽投加量为0.3g?L-1、500W氙灯照射60min，可实现对模拟废水中18mg?L-1阿特拉津的完全降解。（3）通过对纳米氮（氧）化钽可见光诱导的类Fenton反应产生?OH等活性氧物种的监测，结果显示该过程主要是通过光生电子与催化剂表面氧反应，形成活性氧自由基，其中?OH是阿特拉津降解的唯一活性物质：其先与侧链的烷基发生反应，再脱去中间产物中的氯形成脱氯羟化产物，最终使阿特拉津全部矿化。DO在纳米氮（氧）化钽可见光诱导的类Fenton反应中参入自由基的链反应，并导致?OH的减少，从而抑制了阿特拉津的降解速度。关键词：氮（氧）化钽纳米颗粒；可见光-类Fenton；阿特拉津；溶解氧作者：张园园指导教师：刘德启；杜瑛珣I英文摘要纳米氮（氧）化钽诱发的可见光-类Fenton体系处理阿特拉津废水及机理研究Studyonthedegradationofatrazinebyvisiblelight-FentonsysteminthepresenceofTa(O)NnanoparticlesAbstractIthasattractedwideattentionthatalargenumberofPOPs(persistentorganicpollutants,POPs)intoenvironmentandleadtoecologicalandhumanhealthrisk.Developmentofefficient,economicalPOPspurificationtechnologyhasbecomeoneofthefocusareasofengineeringandtechnologytopics.Visible-Fentonlikesystemdrivenbytantalum(oxy)nitride(Ta(O)N)candegradePOPsrapidlywithenergy,savingclean,efficient,ect.Thepaperpreparednano-Ta2O5asprecursorsandregulatedthecompositionofTa(O)Nbynitrideconditions,improvingtheatrazinedegradationefficiencybyvisible-Ta(O)N-Fentonlikesystem.Alsowediscussedtheatrazinedegradationmechanismandstudieditsinfluencingfactors,hasmadethefollowingfindings:NanocrystallineTa(O)NparticlesweresynthesizedbynitridationofnanosizedTa2O5particleswhichweresynthesizedbythewetchemicalmethodthroughTaCl5usingN