石墨烯和新型二维纳米材料的特性分析-characteristics analysis of graphene and new two-dimensional nanomaterials.docxVIP

摘要石墨烯等新型二维材料是当今国际前沿研究的重要课题。石墨烯纳米结构具有二维和纳米尺度特性，探索二维纳米材料的新奇特性成为研究热点。本论文简要论述了石墨烯的发现和奇异性质以及石墨烯和单层BN材料的研究现状，详细地阐述了密度泛函理论以及电子结构计算方法-离散变分方法和ADF。采用第一性原理计算方法，我们系统研究了吸附氢、氧原子对锯齿型纳米石墨烯和单层BN片的几何和电子态性质以及磁学特性的影响，深入考察了吸附原子构型，锯齿边界，褶皱结构和电子态以及磁学特性间的关系。我们的计算结果表明，具有C2h对称的纯净锯齿石墨烯纳米片（ZizagGrapheneNanoflake,ZGNF）基态总磁矩为2.0μB,比无对称性约束的零磁矩纯净ZGNF能量高0.13eV。两者均保持严格的平整面，自旋极化主要来自锯齿边界。在中央区吸附3,5和7个氢原子后，ZGNF的基态总磁矩分别增大至3.0μB,5.0μB和7.0μB。氢原子吸附处的碳原子形成SP3键，诱发了皱褶结构，最大凸起和凹陷幅度分别（0.60?,-0.12?）,(0.86?,-0.42?)和（0.98?，-0.48?）。π键的打破和弱化显著增大了中央区碳原子的自旋极化。由于悬挂键效应，锯齿边界仍具有最大的沟道磁矩。相邻A,B位沟道间呈亚铁磁性耦合作用。在中央区吸附3和5个氧原子后，ZGNF的基态总磁矩分别为2.0μB和4.0μB。二价氧原子的成键特性导致中央吸附区的C原子的自旋极化很小。而它们的锯齿边界最外沿A,B沟道具有最大的沟道磁：（-0.99μB,3.20μB）,(5.24μB,-1.09μB)。最后我们研究了具有3个吸附氢原子的单层BN纳米片的结构特性。它的的皱褶结构与石墨烯纳米片迥然不同。石墨烯纳米片的皱褶大多呈左右对称形状，而在单层BN纳米片中各原子沟道的高度起伏几乎都失去了左右对称性。铁磁性锯齿边界最外沿的N,B沟道磁矩分别为-4.62μB和6.04μB，中央区的B,N原子基本上无自旋极化，整个纳米片的总磁矩为1.0μB。我们的研究结果为调控二维纳米材料特性提供了新途径。关键词：纳米石墨烯和BN片原子吸附电子结构磁性调控密度泛函IAbstractThestudyofgrapheneandothertwo-dimensionalmaterials,isanimportantissueattherecentresearchfrontiers.Graphenenanosructureshave2Dandnanoscalecharacteristics,anditbecomesthehottopictoexplorethenovelpropertiesofthe2Dnanomaterials.Inthisthesisthediscoveryofgrapheneandunusualpropertiesarebrieflyreviewed.Adetailedintroductiontodensityfunctionaltheory,electronicstructurecalculationmethods-DiscreteVariationalmethodandADFisgiven.Usingfirst-principlescalculations,wehavestudiedthegeometricandelectronicpropertiesofzigzaggraphenenanoflake(ZGNF)beforeandafterhydrogenandoxygenadsorption.Theinterplaybetweenatomicadsorption,crumplingstructures,zigzagedgesandmagneticstructureshasbeeninvestigatedsystematically.OurcalculatedresultsshowthatthepureZGNFwithC2hsymmetryhasamagneticgroundstateof2.0μB,whichislessstablethantheasymmetricalstatewithzeromagneticmoment(MM)by0.13eV.Therearetheexact2Dflatplanesinbothofthem.Spinpolarizationsmostlyoccuratthezigzagboundaryareas..ThetotalmagneticmomentsoftheZGNFwith3,5and7adsorbedHatomsincreaseto3.0μB,5.0μBand7.0μBrespectively.TheH-adsorbedCatomsformSP3bondconf