梯度ruxir1xo2涂层钛阳极制备及在电合成n2o5中的应用-preparation of gradient ru xi r1 xo2 coated titanium anode and its application in electrosynthesis of n2o5.docxVIP

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2018-08-07 发布于上海
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梯度ruxir1xo2涂层钛阳极制备及在电合成n2o5中的应用-preparation of gradient ru xi r1 xo2 coated titanium anode and its application in electrosynthesis of n2o5

摘要N2O5是新型绿色硝化的基础，电化学法合成N2O5过程安全、清洁，符合绿色化学的要求，成为目前的主要研究方向。阳极材料是制约该方法发展水平的关键材料之一，其电化学稳定性直接关系到电解系统的可靠运行，然而目前使用的阳极材料存在着电化学稳定性差等问题。本文拟通过调控金属氧化物涂层中活性组分的分布和涂层的微观结构的方法来提高电极的电化学稳定性，同时保持其高活性。首先采用溶胶凝胶法制备了不同梯度变化的RuxIr1-xO2涂层电极，采用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、俄歇电子能谱（AES）、循环伏安测试（CV）、极化曲线、强化寿命试验、电解实验等研究了制备条件对梯度涂层电极表面形貌、涂层结构、电催化性能尤其是电化学稳定性的影响。制备条件对梯度涂层电极的电化学稳定性影响较大，以Ir为基层元素，第一层热氧化温度和时间分别为500℃和10min，梯度变化层数为4层时所制备的梯度RuxIr1-xO2涂层电极具有最高的电化学稳定性，其强化寿命为155h，相对于Ru0.5Ir0.5O2/Ti电极，寿命增加了248.3%。且梯度变化层数为4层时，电化学活性表面积和氧化N2O4反应的交换电流密度最大，同时涂层的孔隙率最小，其催化活性与Ru0.5Ir0.5O2/Ti相当。然后考察了有机添加剂TEAOH、TPABr和CTAB以及添加量对电极性能的影响。加入TEAOH显著增大了涂层的真实表面积，而加入TPABr和CTAB则减小了涂层的真实表面积。TEAOH添加量对电极性能也有较大影响，添加TEAOH1.0mol%所制电极的电化学活性表面积最大，N2O4氧化电位最低，电催化活性最高，强化寿命为156.5h，与未添加有机添加剂的电极相比寿命进一步提高。最后，分析了不同电极的失效原因。以Ru为基层元素的梯度涂层电极失活主要是由于涂层的机械脱落和活性组分的溶解；以Ir为基层元素的梯度涂层电极失活主要是由于基体表面生成了一层不导电的TiO2钝化膜；而非梯度的Ru0.5Ir0.5O2/Ti电极失活主要是由于TiO2钝化膜的生成，涂层的机械脱落也有一定影响。关键词：梯度涂层电极有机添加剂电催化N2O5电化学稳定性ABSTRACTDinitrogenpentoxide(N2O5)isthebasisofcleannitration.TheelectrochemicalsynthesisofN2O5byoxidationofN2O4becomesthemainresearchorientationbecauseofitssafety,cleannessandaccordancewithgreenchemistry.Theanodematerialisoneofthekeymaterialswhichrestrictthedevelopmentofthismethod.Theelectrochemicalstabilityofanodeaffectsthestableoperationofelectrolysissystemdirectly.However,theanodesusedinpresentdon’thaveenoughstabilityandselectivityinelectrolysissystem.Inordertosolvetheaboveproblems,gradientRuxIr1-xO2coatingswerepreparedtoimprovetheelectrochemicalstability,andtheorganicadditiveswereintroducedtoimprovetheelectrocatalyticactivity.Inthisthesis,asetofgradientRuxIr1-xO2coatingswerepreparedonTiplatesbysol-gelmethod.Thesurfacemorphology,structure,electrocatalysisperformanceandelectrochemicalstabilityoftheseanodespreparedindifferentconditionswerecharacterizedbySEM,XRD,AES,CV,polarizationcurveandacceleratedlifetest.PreparationconditionslargelyinfluencedtheelectrochemicalstabilityofgradientRuxIr1-xO2coatinganodes.Theanodewithfourgradientlayers,usingIrO2asinnermostlayer,whichwascalcineda