插层改性ZnAl类水滑石复合材料的制备及光催化性能研究-无机化学专业论文.docxVIP

摘要 摘要 万方数据 万方数据 摘 要 面对着环境污染问题的日益突出，利用半导体光催化技术降解有机污染物 引起了人们的广泛关注。然而，太阳能利用率低、量子效率低等因素严重制约 了半导体光催化技术的推广与应用。具有光催化活性的层状半导体因可与各种 客体插层复合形成异质结，不仅拓展了材料的光响应范围，而且可有效抑制光 生载流子的复合，有利于提高材料的光催化效率。 ZnAl-LDH 是一种催化活性较高的类水滑石层状化合物。本论文以它为研究 对象，采用剥离–重堆积法，将二维剥离的 ZnAl-LDH 纳米片层分别与零维的磷 钨酸阴离子和硫化镉纳米粒子，以及二维带负电荷的三钛酸纳米片层进行插层 复合，制备了 3 种复合材料，利用 XRD、SEM、UV-Vis DRS、XPS、N2 吸附- 脱附曲线及光电化学性质测定等对材料进行结构表征，并以降解有机污染物来 评价材料的光催化活性，研究了材料的光催化作用机制。 (1) 将 ZnAl-LDH 在甲酰胺溶液中剥离成带正电荷的纳米片层，通过重堆积 法，将磷钨酸阴离子插入到 ZnAl-LDH 层间得到了 ZnAl–PW11O39 复合材料。 ZnAl–PW11O39 的层间距为 0.90 nm，比表面积为 23 m2/g。结果表明，由于高的 比表面积和组分间的协同效应，ZnAl–PW11O39 复合材料在降解亚甲基蓝中具有 较好的紫外光催化活性，是 ZnAl-LDH 的 3 倍。 (2) 将 ZnAl-LDH 纳米片层与 CdS 纳米半导体粒子组装成 ZnAl–CdS 复合材 料，层间通道高度为 1.62 nm，比表面积为 46 m2/g，平均孔径为 3.8 nm。研究表 明，主客体构筑的异质结中存在较强的电子耦合作用，复合材料在降解甲基紫 中呈现出较好的可见光催化活性，且材料的稳定性高、重现性好。 (3) 通过静电作用将二维带正电荷的 ZnAl-LDH 纳米片层与二维带负电荷的 三钛酸纳米片层组装成 ZnAl–Ti3O7 间层复合材料。分析表明，复合材料中两种 层状半导体紧密结合，相间堆积，构成的异质结有效地抑制了光生电子和空穴 的复合，提高了材料的光催化活性。在 120 min 的紫外光照射后，ZnAl?Ti3O7 复合材料降解亚甲基蓝的光催化效率达到 99.3%。 关键词：ZnAl 类水滑石 剥离–重堆积法 磷钨酸 硫化镉 三钛酸 I 华侨大学硕士学位论文 华侨大学硕士学位论文 II Abstract Abstract Abstract On the fact of the increasing environmental contamination, semiconductor-based photocatalysis has attracted considerable attention in the photocatalytic degradation of organic pollutants. However, some factors severely hinder the development of the semiconductor photocatalysis and its applications, such as low solar energy utilization and low quantum yield. It is noteworthy that heterojunctions fabricated by the layered compounds and their suitable semiconductor pillars not only overlay spectral response range, but also raise the photocatalytic efficiency by reducing the recombination possibility of the photogenerated carriers. In this dissertation, ZnAl-LDH, a hydrotalcite layered compounds with a high photocatalytic activity, has been used to prepare modified nanocmoposites. The nanocmoposites have been prepared using 2D ZnAl-LDH nanosheets with 0D phospotungstic acid anion, cadmium sulfide nanoparticle and negatively charged 2D