碱金属修饰g-C3N4的能带结构调控与载流子迁移过程-物理化学学报.PDF

物理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao) 2488 Acta Phys. -Chim. Sin. 2016, 32 (10), 2488－2494 October [Article] doi: 10.3866/PKU.WHXB201606222 碱金属修饰g-C N 的能带结构调控与载流子迁移过程 3 4 祝 林1,2 马新国1,2,* 刘 娜1 徐国旺1,2 黄楚云1,2,* 1 2 ( 湖北工业大学理学院，武汉430068 ；湖北工业大学太阳能高效湖北省协同创新中心，武汉430068) 摘要：采用平面波超软赝势方法研究了Li、Na、K 三种碱金属离子修饰对g-C N 能带结构和载流子迁移过程 3 4 的影响。对建立的六种吸附构型分别采用广义梯度近似和局域密度近似进行计算，发现三种碱金属离子均更 趋向于吸附在g-C N 片层内的大空洞中央位置(F 位置)。对于碱金属与g-C N 形成的n 型Schottky 结，通过 3 4 3 4 能带结构和功函数的计算，发现界面电荷的平衡使g-C N 的能带电位分别整体下移1.52 V (Li) 、1.07 V 3 4 (Na)、0.86 V (K) 。其中K 离子的引入一方面将g-C N 的价带和导带调整到更合适的氧化还原电位，另一方 3 4 面增大了g-C N 的最高占据轨道(HOMO)和最低未占据轨道(LOMO) 的分布，有利于提高载流子的迁移率， 3 4 同时出现的HOMO 和LOMO 轨道非共面特性有利于电子和空穴的分离。 关键词：光催化；g-C N ；能带结构；载流子迁移 3 4 中图分类号：O649 Band Structure Modulation and Carrier Transport Process of g-C N Doped with Alkali Metals 3 4 ZHU Lin1 MA Xin-Guo1,2,* LIU Na1 XU Guo-Wang1,2 HUANG Chu-Yun1,2