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锆合金LOCA工况下残余塑性的影响因素概述
锆合金LOCA工况下残余塑性的影响因素概述
[摘 要]失水事故(LOCA,loss of coolant accidents)是压水堆设计的基准事故。LOCA工况下,锆合金的残余塑性关系到事故过程及后期处理、运输过程中包壳的完整性与放射性物质泄漏的问题。
阐述了包括合金元素,燃耗过程中产生的辐照、吸氢、氧化膜,工况条件包括氧化温度、氧化时间、蒸汽压力、降温速率、最终淬火温度等对LOCA工况下锆合金残余塑性的影响,为堆用新锆合金的LOCA性能评估及研发提供依据。
[关键词]LOCA 锆合金高温氧化残余塑性
中图分类号:TU410 文献标识码:A 文章编号:1009-914X(2018)20-0308-03
包壳是核电站的第二道安全屏障,能保证燃料元件在堆内安全可靠、长期有效的工作,其完整性对反应堆的安全运行至关重要[1]。失水事故(LOCA,loss of coolant accidents)是压水堆设计的基准事故,会导致反应堆的前两个安全屏障受到破坏,该事故在美国核安全规范中属于极限事故,是后果最严重和危险性最大的反应堆事故之一[2]。
LOCA工况下,随着排放过程中冷却剂装量流失,燃料包壳开始升温。整个LOCA工况过程的温度变化如图1所示[3]。升温到大约800℃,受压的包壳将达到最大拉伸强度,局部不稳定将导致较大的球形形变,甚至在足够大的温度和压力下将发生燃料棒破损。
由于球形区的形变能提高冷却速率,因此伴随着球形区附近的形变将产生一定量的温降,但是温度还将持续升高。最终,紧急冷却水启用并阻止温度进一步升高而冷却包壳。当温度降低至400-800℃,包壳浸湿并快速冷却(淬火),使得包壳温度降低,最终失水事故终止[2、3]。
失水事故结束后需要进行燃料棒的处理,而经受LOCA工况过程后燃料棒包壳会发生脆化,其残余塑性成为衡量包壳力学性能的重要指标。残余塑性差(脆性)的材料,在LOCA过程中就可能出现破损,导致放射性产物直接释放,同时破损的包壳会加剧锆水反应产生更多的氢,使得堆芯安全性能降低。残余塑性好(塑性)的材料,既能在LOCA过程中能维持包壳的完整性,也能在后续处理、运输过程中不会出现失效,因此LOCA工况包壳的残余塑性十分重要。
根据美国核管会(NRC)CFR50.46文件及中国能源行业标准NB/T20261-2014对应急堆芯冷却系统(ECCS)的安全标准,要求LOCA工况下(1)包壳临界温度T1204℃;(2)包壳等效氧化程度ECR17%。
通常实验室利用高温蒸汽氧化后淬火来模拟LOCA工况,以研究材料在LOCA事故中的性能。高温蒸汽氧化淬火后,锆合金包壳管金相组织结构可分为三个部分:脆性的外层氧化锆层,脆性的富氧的α(O)金属相,仍保留且唯一保留塑性的prior-β金属相,其典型组织如图2[4],其中(α+β)-Zr的混合相区是否存在由合金种类决定。总体而言,研究LOCA过程后包壳材料的残余塑性,重要的是研究prior-β相的塑性。
1.LOCA后锆合金包壳材料脆化机理
NRC总结得出,脆化机理主要有六种[5]:
氧致β层脆化:β相中氧含量随着LOCA过程中温度增加而增加,在1200℃左右,由于锆合金包壳β相中氧固溶度足够高,使得淬火prior-β脆化。
β层减薄:随着时间延长,锆合金中的氧将由β相转移到氧稳定的α相,使得α相层增厚而β区减薄。一定温度下长时间处理,塑性的prior-β相区将变得非常薄以至于样品宏观表?F为脆性。
球形区局部氢致脆化:通过球形区裂纹的蒸汽导致包壳内部氧化。此过程中释放的氢并没有被排出,反而被金属吸收。该过程的吸氢导致球形区脆性增强,且该结果与燃耗及合金无关。
氧致氢富集引起的β层脆化:正常服役期间,由于腐蚀过程产生的氢被吸收到锆合金包壳内。当该包壳处于高温LOCA工况下,氢含量高增加了β相内氧的固溶度以及氧扩散到β相的速率。因此,当LOCA温度低于1204℃,在包壳具有显著吸氢情况下,氧化程度低于17%也会发生脆化。
失稳氧化过程中氢致脆化:由于失稳氧化导致氧化膜产生裂纹,进而产生严重吸氢。以这种方式进入包壳的氢具有与服役过程吸收的氢有相同的脆化作用。
包壳内表面吸氧:未辐照的包壳,氧源是腐蚀或高温蒸汽氧化过程形成的锆合金氧化层。辐照条件下则不同,由于芯块的存在,气相UO3优先从封闭缺口以燃料-包壳结合的形式转移到包壳内表面,导致其内表面也会产生氧源。
2.LOCA后材料残余塑性的影响因素
典型的LOCA过程之后,α-Zr(O)中存在大量固溶氧,由于固溶氧的硬化作用使得α-Zr(O)表现为脆性,因此prior-β相是高温氧化并淬火后仅存的表现出一定的塑性的部分。所
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