磁性氧化石墨烯TiO2复合光催化剂的制备及其光催化降解染料废水的研究-市政工程专业论文.docx

论文独创性声明 本人声明:本人所呈交的学位论文是在导师的指导下，独立进行研究工作 所取得的成果。除论文中已经注明引用的内容外，对论文的研究做出重要贡 献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本论文中不包含任何未加明 确注明的其他个人或集体已经公开发表的成果。 本声明的法律责任由本人承担。 论文作者签名 z 树、洋详 )1)厅年 4 月 f 日 论文知识产权权属声明 本人在导师指导下所完成的论文及相关的职务作品，知识产权归属学 校。学校享有以任何方式发表、复制、公开阅览、借阅以及申请专利等权利。 本人离校后发表或使用学位论文或与该论文直接相关的学术论文或成果时， 署名单位仍然为长安大学。 〈保密的论文在解密后应遵守此规定〉 论文作者签名 z 孙 4 导师签名=天之  14ft 年 4 月/日 ， J-年 6 月 1 日 I I PAGE PAGE IV 摘 要 纺织工业是我国支柱型产业，给国民经济带来巨大利益的同时也会对环境产生一定负 面影响。印染废水是其中最主要的一个方面，不仅难以用常规方法处理而且一旦污染其他 水体更难以控制。印染废水传统的处理方法虽然已经成熟并大规模使用，但是仍然存在处 理效果不佳或过程繁琐较难控制的缺陷。为了克服传统方法的缺点，半导体光催化技术成 为近年降解废水的研究热点。半导体光催化是一种利用光照降解废水的技术，其中 TiO2 价格低廉，方便易得是一种常见的光催化剂，其反应条件温和、净化彻底、绿色环保、催 化活性高、经济高效在水污染控制方面有较大的应用潜力。但是 TiO2 在日常光照下催化 效率较低，本论文以改进传统 TiO2 纳米催化剂的光催化性能为目的，分别制备了 GO/TiO2 复合光催化剂、磁性 GO/TiO2 复合光催化剂，以活性艳红 X-3B 模拟废水探讨了两种复合 光催化剂的物理、化学特性和光催化性能。 （1）利用石墨粉通过 Hanmers 法合成氧化石墨烯作为载体，以钛酸丁酯为钛源合成二氧 化钛，通用溶胶凝胶制备了氧化石墨烯含量比不同的氧化石墨烯/TiO2 复合光催化材料。 表征结果显示 Hammers 法制得的氧化石墨经超声分散后可以得到的氧化石墨烯，TiO2 纳 米颗粒可以均匀的负载到氧化石墨烯表面；复合材料表面负载的 TiO2 为锐钛矿晶型；复 合材料具有较好的光吸收能力。所以，TiO2 负载在氧化石墨烯上可以增加单位面积上的 TiO2 颗粒、提高 TiO2 对光的吸收率和利用率、拓宽光的响应范围，对反应的经行有着积 极的作用。本文以活性艳红 X-3B 溶液模拟废水，研究复合光催化材料中氧化石墨烯的含 量对降解率的影响，确定最佳制备条件，考察 pH、光催化剂用量、重复使用光催化剂对 降解率的影响。研究表明 TiO2/氧化石墨烯复合光催化剂催化活性高于纯 TiO2，在紫外灯 照射下反应 2h 对活性艳红的降解率达到 95.23%，不仅是因为氧化石墨烯较高的吸附力， 而且归功于氧化石墨烯良好的透光性，因此是一种利用价值极高的光催化剂。 （2）利用水热法以 FeCl2 和 FeCl3 为原料合成磁性颗粒——Fe3O4，经过搅拌、静置、干 燥、煅烧得到磁性 GO/TiO2 复合光催化材料。制备过程需要严格控制煅烧温度防止升温 过快导致凝胶粒子不均匀塌陷引起的开裂和孔洞，影响催化效果。表征结果表明磁性 GO/TiO2 无固定形状，且 Fe3O4 和 TiO2 颗粒均匀地负载在氧化石墨烯表面；复合材料表 面负载的 TiO2 为锐钛矿晶型；复合材料光谱红移，具有较好的光吸收能力；宏观磁学证 明在外磁场中磁性 GO/TiO2 有良好的磁性。以活性艳红溶液模拟废水模型，研究氧化石 墨烯和 Fe3O4 的不同质量比对磁性复合光催化材料降解率的影响，确定最佳制备条件，考 察 pH、光催化剂用量、重复使用光催化剂对降解率的影响。结果表明当氧化石墨烯含量 为 8%，Fe3O4 含量为 8%，在紫外灯照射下反应 2h 对活性艳红的降解率达到 97.93%。 （3）以纯 TiO2、氧化石墨烯、Fe3O4 粒子、GO/TiO2、磁性 GO/TiO2 复合光催化材料为催 化剂，对比这五种物质对活性艳红废水溶液的降解能力。光催化 2h 后磁性 GO/TiO2 光催 化剂的光催化效果最为明显，相比纯 TiO2 提高了 12%；将 GO/TiO2、磁性 GO/TiO2 复合 光催化材料连续回收利用，加磁后的材料相比未加磁的材料提高了 15%，且随着回收次 数的增加两种材料的回收率差别更大。说明加磁、负载对提高 TiO2 的光降解率有较大作 用。 （4）GO/TiO2 和磁性 GO/TiO2 复合材料光催化降解活性艳红 X-3B 溶液的反应与一级反 应动力学方程相符，In(C0/C)与时间