超重力法制备钙钛矿型载钯催化剂的工艺研究及三相磁稳定床的设计-化学工程专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 分类号：O643 学校代号：10490 学 号 ：201006008 秘密☆ 公开 武汉工程大学硕士学位论文 超重力法制备钙钛矿型载钯催化剂 的工艺研究及三相磁稳定床的设计 作者姓名：文庆 指导教师姓名、职称：吴元欣 教授 申请学位类别：工学硕士 学科专业名称：化学工程 研究方向：绿色化工 论文提交日期:2013 年 4 月 10 日 论文答辩日期:2013 年 5 月 22 日 学位授予单位：武汉工程大学 学位授予日期： 年 月 日 答辩委员会主席：张光旭 Preparation of Pd/La0.5Pb0.5MnO3 by Rotating Packed Bed and designing of three-phase magnetic stabilized fluidized bed A Thesis Submitted for the Degree of Master Major： Green Chemical Engineering Candidate：Wen Qing Supervisor：Prof.Yuanxin Wu Wuhan Institute of Technology Wuhan, Hubei 430074, P. R. China 独 创 性 声 明 本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究 工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外， 本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。 对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。 本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。 学位论文作者签名：文庆 2013 年 5 月 31 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解我校有关保留、使用学位论文的规定， 即：我校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电 子版，允许论文被查阅。本人授权武汉工程大学研究生处可以将本 学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影 印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。 保 密 Ο ， 在 年解密后适用本授权书。 本论文属于  不保密 Ο√ 。 （请在以上方框内打“√”） 学位论文作者签名：文庆 指导教师签名：吴元欣 2013 年 5 月 31 日 2013 年 5 月 31 日 摘 摘 要 摘 要 碳酸二苯酯（Diphenyl Carbonate，DPC）是一种重要的工程塑料中间体， 主要用于通用工程塑料聚碳酸酯（PolyCarbonate，PC）的合成。对于氧化羰基 化法合成 DPC，多偏重于催化剂和反应工艺条件的研究，而对于反应器的研究 较少。 磁稳定床是一种特殊的流化床，磁性颗粒在外加磁场的作用下会发生定向 排列，形成稳定的床层。它既可以像流化床那样进行工程化的操作，又不必担 心固体颗粒从床层带走。磁稳定床反应器对于非均相氧化羰基化合成 DPC 体 系是极为有利的。氧化羰基化法合成 DPC 所使用的非均相催化剂多为钯负载 粉体颗粒，使用磁稳流化床反应器可以有效抑制贵金属钯的流失；另外，氧化 羰基化合成 DPC 是一个放热反应，使用磁稳定床反应器可以加强反应过程的 传质与传热。 本课题组拟将磁稳定床应用于氧化羰基化合成 DPC 的工程应用中，首先 将进行把磁稳定床应用于氧化羰基化合成 DPC 的冷模实验。无论是热模还是 冷模实验，应用于磁稳定床的固体催化剂必须同时具有良好的磁学特性和高效 的催化活性。 本文使用超重力法制备了不同的工艺条件下的钙钛矿性复合氧化催化剂 Pd/La0.5Pb0.5MnO3 和掺杂了不同比例 Cu 含量的钙钛矿性复合氧化催化剂 Pd/La0.5Pb0.5Mn(1-x)CuxO3，结合 XRD、BET 和 VSM 等表征手段对催化剂结构 及物性进行了测试分析，考察了载体焙烧温度、超重力床转速和不同比例 Cu 对载体 B 位掺杂改性对于钙钛矿性复合氧化催化剂 Pd/La0.5Pb0.5MnO3 以及钙钛 矿性复合氧化催化剂 Pd/La0.5Pb0.5Mn(1-x)CuxO3 催化活性和磁学特性等方面的影 响，以此确定出了将催化剂适用于磁稳定床反应器的工艺条件，并根据工艺条 件结果筛选出合适的固体催化剂，进行了磁稳定床的设计工作。最后得到以下 结论： （1）当载体焙烧温度为700℃时，Pd/La0.5Pb0.5MnO3催化剂的催化活性最好， DPC收率为11.3%；当载体焙烧温度为850℃时，催化剂的比饱和磁化强度最大， Ms=25.54emu·g-1；载体满足磁稳定床对于磁性颗粒需求的条件为，载体焙烧温 I 武汉工程大学硕士学位论文 武汉工程大学硕士学位论文 度应不低于750℃。 （2）当超重力床转速为1200r/min时，