改性活性炭吸附脱硫性能的研究-化学工程专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 Study on the Performance of Adsorption Desulfurization by Modified Activated Carbon A Dissertation Submitted to the Graduate School of Henan University in Partial Fulfillment of the Requirements for the Degree of Master of Engineering Science By Wang Peng Supervisor: Associate Prof. Yang Hao May, 2015 万方数据 万方数据 万方数据 万方数据 万方数据 万方数据 摘 要 燃料油中的硫化物是酸雨形成的主要原因之一，硫化物燃烧后以 SOx 的形式排放到 大气中，危害农作物和建筑。传统的加氢脱硫脱是在 H2 氛围下，通过催化剂将燃油中 硫转为 H2S，从而达到除去燃油中的硫化物的目的。加氢脱硫会造成燃料油辛烷值的损 耗，并且能源消耗大，操作成本高。与传统的加氢脱硫相比吸附脱硫具有操作条件温和、 成本低、能耗低、不损耗辛烷值、对噻吩及其衍生物具有良好的选择性等优点。 活性炭的孔隙结构丰富、具有良好的吸附性能且来源广泛，受到学者们的广泛关注。 但是也存在吸附容量小吸附速率慢等问题。本文选用两种商业活性炭，分别标记为 AC1(天津德恩)、AC2(河南长葛)，并对改性后的活性炭吸附性能进行评价。主要内容及 结论如下： (1)首先进行静态吸附。研究发现，AC2 的脱硫性能明显优于 AC1，AC1、AC2 的最 佳吸附温度分别为 35℃和 45℃。 (2)通过正交实验考察温度、处理时间、硝酸浓度等因素对活性炭脱硫性能的影响。 正交结果表明，用 30%硝酸在 25℃条件下处理 4h 的活性炭具有良好的脱硫性能，脱硫 率达 72%。与未经处理的活性炭相比，吸附硫容从 0.3mmol/g 提高至 0.45mmol/g，提高 了 0.5 倍。 (3)采用浸渍和超声结合法制备了 Ni/AC、Cu/AC、Co/AC 三种吸附剂，并通过静态 吸附实验考察了煅烧温度、金属活性成分负载量对活性炭脱硫性能的影响。研究表明， 三种吸附剂的最佳煅烧温度都为 400℃，三种吸附剂金属离子最佳负载量分别为 4.0%、 3.0%、1.0%。Ni/AC、Cu/AC、Co/AC 对 DBT 的脱硫率分别达 82%、84%、85%。 (4)活性炭吸附 DBT 的吸附等温线借助于 Langmuir 和 Freundlich 模型来描述，结果 表明：Ni/AC、Cu/AC、Co/AC 三种吸附剂对 DBT 分子的吸附都符合 Langmuir 模型和 Freundlich 模型。经过负载改性后活性炭的最大吸附硫容达 0.98mmol/g。动力学研究表 明活性炭对 DBT 的吸附过程更加符合 Lagergren 拟二级动力学模型。热力学分析表明， 在研究的温度范围内，活性炭对 DBT 分子的吸附过程为自发的吸热过程。 (5)动态吸附结果表明，吸附剂最佳的吸附温度仍为 45℃，且穿透时间随着床层高 I 度的增加而增加，随着初始浓度的增加而减小。通过 Yoon-Nelson 模型模拟出穿透时间 与固定床床层高度的关系。 关键词：二苯并噻吩，活性炭，吸附脱硫 II ABSTRACT SOx is the culprit of acid rain, which is caused by combustion emissions of sulfur compounds from the fuel oil. Acid rain brings great harm to crops and buildings. Traditionally, hydrodesulfurization (HDS) was selected as the main desulfurization method. While, hydrodesulfurization will cause the loss of octane number, H2 consumption, high operation conditions of pressure and temperature. Compared with HDS, adsorption desulfurization has the advantages of mild operating conditions, low energy consumption, no loss of octane number and good selectivity f