助剂Fe对Ir／SiO2催化剂的巴豆醛选择性加氢性能的影响-分子催化.PDF

　第２８卷 第３期 分　　子　　催　　化 Ｖｏｌ．２８，Ｎｏ．３　 　２０１４年６月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ） Ｊｕｎ．　２０１４　 文章编号：１００１３５５５（２０１４）０３０２１８０９ 助剂Ｆｅ对Ｉｒ／ＳｉＯ 催化剂的巴豆醛选择性加氢性能的影响 ２  罗策琪，章轩语，洪　笑，喻　琴，鲁继青，王月娟 ，罗孟飞 （浙江师范大学 物理化学研究所，浙江省固体表面反应化学重点实验室，浙江 金华３２１００４） 摘要：以ＳｉＯ 为载体采用分步浸渍法制备了Ｆｅ／Ｉｒ／ＳｉＯ催化剂，考察了助剂Ｆｅ对Ｉｒ／ＳｉＯ催化剂气相巴豆醛选择 ２ ２ ２ 性加氢性能的影响．采用Ｘ射线粉末衍射（ＸＲＤ）、ＣＯ化学吸附、Ｈ程序升温还原（ＨＴＰＲ）和拉曼光谱（Ｒａｍａｎ） ２ ２ 等技术对催化剂进行了表征．结果表明，助剂Ｆｅ能有效提高Ｉｒ／ＳｉＯ催化剂的巴豆醛转化率和巴豆醇选择性．Ｆｅ ２ 含量为０．０８７％的０．０８７Ｆｅ／Ｉｒ／ＳｉＯ催化剂的反应性能最佳，反应进行９ｈ的巴豆醛转化率３６．９％，巴豆醇选择性 ２ ８３％．随着催化剂ＣＯ吸附量的下降（Ｆｅ覆盖的增加），催化剂的转换频率（ｔｕｒｎｏｖｅｒｆｒｅｑｕｅｎｃｙ，ＴＯＦ）明显增加，这 表明Ｆｅ促进Ｉｒ／ＳｉＯ催化剂表面活性位的加氢活性．然而，Ｆｅ的掺杂使得Ｉｒ／ＳｉＯ催化剂存在明显的活性下降现 ２ ２ 象，归因于Ｆｅ导致Ｉｒ／ＳｉＯ催化剂表面积炭和ＣＯ中毒． ２ 关键词：铱；铁；巴豆醛；选择性加氢；巴豆醇 中图分类号：Ｏ６４３．３２ 文献标志码：Ａ ＝ 　　 ，不饱和醇是重要的基础化工原料，广泛用 如何提高Ｃ Ｏ键加氢的选择性以及认识选择性 αβ 于香料、药物等精细化学品． ，不饱和醇一般由 加氢反应性能与催化剂结构之间的关系是研究者最 α β ［１］ ，不饱和醛选择性加氢得到 ．由于 ，不饱 为关心的科学问题．巴豆醛选择性加氢作为气相加 α β α β ＝ ＝ 和醛中存在Ｃ Ｃ和Ｃ Ｏ键，两者具有共轭效 氢反应的代表，是研究气相 ，不饱和醛选择性加 α β － ［２ ３］ ＝ 应，热力学上更有利于Ｃ Ｃ键加氢 ．为此， 氢的模型反应，巴豆醛加氢主要过程如图１所示． － 图１催化剂上巴豆醛加氢的反应路线［４５］