煤基重质有机物制备氮硫共掺杂多孔电极炭的研究-化学工程与技术专业论文.docxVIP

优秀毕业论文 精品参考文献资料 大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究 大连理工大学学位论文独创性声明 作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究 工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外， 本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请 学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献 均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。 若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。 学位论文题目： 崖基重厦直扭堑剑垒氢煎基掺壅耋孔壑拯基鲍盟窒 作者签名： 盘盗垒． 日期：2垦!』 年上月j￡日 万方数据 大连理工大学硕士学位论文摘 大连理工大学硕士学位论文 摘 要 多孔炭材料由于具有良好的热稳定性、耐腐蚀性、导电性以及比表面积大等优点 被广泛应用于催化剂载体、电极材料及电催化等领域。表面性质是影响多孔炭材料性 能的重要因素。研究发现，杂原子掺杂是改善多孔炭材料表面性质的有效手段之一， 不同杂原子之间的协同效应更是可以为多孔炭材料带来独特的性能。重质有机组分含 有较多的沥青烯和前沥青烯，易于发生聚合和交联，是制备炭材料的优异前体材料。 本文开发了煤直接液化残渣基重质有机组分氮硫共掺杂多孔炭材料，旨在实现煤直接 液化残渣的高附加值利用，同时探究了多孔炭的表面性质、孔道结构对其作为超级电 容器电极材料以及氧还原反应催化剂性能的影响。主要研究内容和成果如下： 将重质有机组分经化学改性掺杂得到含氮和硫的前体材料，采用炭化过程中原位 生长的氧化镁为模板，通过调变化学改性过程分别制备了氮掺杂、硫掺杂、氮硫共掺 杂和未掺杂的多孔炭。所得氮硫共掺杂多孔炭比表面积最高可达1540 m2 g～，孔容O．93 cm3 g～，对应的氮含量为3．7 wt％，硫含量为1 wt％。 以制备所得多孔炭材料为电极材料，探究了多孔炭材料的表面性质对炭基超级电 容器性能的影响，结果表明：杂原予掺杂可以有效的提高多孔炭材料的导电性及质量 比电容。相比硫掺杂多孔炭材料，氮掺杂多孔炭材料具有更加优异的性能，而由于氮 原子和硫原子的协同效应，氮硫共掺杂多孔炭表现出最好的超级电容器性能。在三电 极体系l M H2S04电解液中，当电流密度为100 mA g。1时，所得氮硫共掺杂多孔炭的 质量比电容达到294．8 F g～，具有最大的质量比电容；在2 A g’1的电流密度下，其质 量比电容仍可达到186 F g～，且在l A gJ电流密度下循环5000次容量保持率仍在90％ 以上。 以制备所得多孔炭材料为氧还原反应催化剂，考察了表面性质对炭材料电催化性 能的影响，结果表明：杂原子掺杂可以明显的提高材料的电催化性能；在氮原子和硫 原子的共同作用下，材料表面高催化活性中心数量增多是材料电催化性能提升的重要 原因。所得氮硫共掺杂多孔炭在O．1M KOH中催化氧还原反应的极限电流密度可达 万方数据 煤基重质有机物制备氮硫共掺杂多孔电极炭的研究5 煤基重质有机物制备氮硫共掺杂多孔电极炭的研究 5．8 mA cm。2，经20000s稳定性测试后仍保留85％以上的催化活性，且具有良好的甲 醇耐受性。 关键词：重质有机组分；多孔炭；共掺杂；超级电容器；氧还原反应 Il 万方数据 大连理工大学硕士学位论文Nitrogen 大连理工大学硕士学位论文 Nitrogen and Sulfur Co—doped Porous Carbon Electrode Derived from Coal Based Heavy Organic Matters Abstract Porous carbon has been widely used in catalyst support，electrode materials and electro-catalysis for its thermal stability，chemical inertness，good conductivity and large surface areas in constrained space．Surface property is one of the most important factors on its performance．Chemical doping by non—carbon atoms is an efficient way to improve the surface properties of carbon materials and the synergist effect between the doped heteroatoms will endow porous carbo