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核燃料循环与乏燃料后处理、分离与嬗变思想
核燃料循环与乏燃料后处理、分离与嬗变(P/T)思想 核燃料循环 必要性: 1、补充裂变物质 2、过分的腐蚀与辐射损伤 3、回收转化得到的裂变物质 4、从回收物质中去除吸取中子的裂变产物 乏燃料 乏燃料 辐照核燃料 大量未用完的可增殖材料: 铀238或钍232 未烧完的和新生成的易裂变材料钚239、铀235或铀233 在辐照过程中产生的镎、镅、锔等超铀元素 裂变元素锶90、铯137、锝99 其它 乏燃料的影响 30—300年,Cs(铯)和Sr(锶)是主要的放射性来源 300~10 000年.钚和镅是主要放射来源 10 000~250 000年,铀同位素占主要来源 250 000年以后, Np(镎)、 I和 Tc(锝)是最主要的放射源 时间 后三种核素是最麻烦的.因为在环境条件下,其都以可溶的形式存在。 核燃料循环 乏燃料后处理的意义 资源的充分利用: 乏燃料中资源丰富 循环增加利用率,增加使用年份 乏燃料后处理的意义 减轻环境保护负担: 乏燃料体积大幅减小 放射性水平大幅减弱 没有固化后融化的隐患 乏燃料处理方法 一次通过循环 闭式循环: 水法 干法 一次通过循环 铀的利用率0.7% 填埋: 空间:1吨核废料=2立方米 污染:放热,融化,地下水 铀资源 常规铀资源: 已知铀资源:470万吨 推测铀资源:1000万吨 非常规铀资源: 磷矿:2200万吨 海水:40亿吨 铀资源问题 常规铀资源只能支持几十年 水法过程 冷却与首端处理:冷却将乏燃料组件解体,脱除元件包壳,溶解燃料芯块等。 化学分离:即净化与去污过程,将裂变产物从U-Pu中清除出去,然后用溶剂淬取法将铀-钚分离并分别以硝酸铀酰和硝酸钚溶液形式提取出来。 通过化学转化还原出铀和钚。 通过净化分别制成金属铀(或二氧化铀)及钚 Purex process 用稀释的磷酸三丁酯(TBP)做有机溶剂,水相中加入硝酸。 优点: 废物量减少 工艺条件和应用方面有较大的灵活性 由于溶剂闪点较高而减小了着火的概率 降低了运行费用 原理:萃取 TBP--磷酸三丁酯 化学稳定性,挥发性小,与水仅稍微混溶 在很强的辐照场下发生部分分解,分解产物磷酸二丁酯和磷酸一丁酯可用碱溶液洗除,因此它容易再生使用。 密度与水相近,粘度较大,需要加入稀释剂以降低密度和粘度。 Purex process流程 准备:核燃料溶解于硝酸;调节PH与浓度,使钚处于四价状态。 铀和钚被TBP萃取,实现铀、钚与裂变产物的初级分离。 稀硝酸反萃取铀、钚。 蒸浓,调节硝酸和铀的浓度,并使钚重新处于四价状态。 Purex流程的分离净化效果 干法 在高温下进行 优点: 采用的无机试剂具有良好的耐高温和耐腐蚀和耐辐照性能; 工艺流程简单,设备结构紧凑; 试剂循环使用,废物产生量少。 干法 利用U,Pu 的氟化物与裂变产物的挥发性不同来实现分离。 虽然分离过程的概念简单,但是实际操作中设备材料腐蚀严重、Pu 的挥发性与非挥发性形态间的转变困难。 利用U 和裂变产物在熔融氯化盐和液态金属Bi 体系中的分配比差异来实现分离。 氟化挥发法 熔盐金属萃取法 熔盐电精制 电解精致过程图 PYROX流程 乏燃料中超过98%的U 被还原成金属U,而Cs,Sr 和Ba 进入熔盐,TRU、稀土和贵金属仍留在阴极吊篮中,大部分稀土和Zr 仍然以氧化物的形式存在。 处理LWR 氧化物乏燃料的PYROX 流程示意图 电还原处理氧化物燃料 氧化物燃料电还原处理的原理示意图 氟化挥发法 DDP流程的改进 JAEA提出的DDP改进流程的物料计算 FLUOREX流程 氟化挥发法与水法后处理流程相结合 FLUOREX流程处理氧化物燃料 干法缺点 分离效率较低 批式操作,限制了流程的处理量 对挥发产物的管理有困难 对于强放射性环境下的操作设备的要求太高。 高温 强腐蚀(特别是氟化物体系) 谢谢!
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