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高温质子导体燃料电池复合阴极的制备与表征材料学专业论文.docxVIP

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高温质子导体燃料电池复合阴极的制备与表征材料学专业论文

摘要第三章中,我们以具有优良的质子传导性能的BaCeo 摘要 第三章中,我们以具有优良的质子传导性能的BaCeo 8Sm0202.9(BCS)作为 电解质,以Ni—BCS为阳极,Smo 5Sro 5C003一BaCeo.8Smo 202.9(SSC—BCS)作为复合 阴极制备单电池,探索不同组分之间比例对单电池电极性能的影响。得到的结果 如下: 1)电极极化阻抗随着SSC含量的增加而减小,当SSC含量为60wt.%的时候, 即该复合电极中SSC:BCS体积比为1:1的时候,该类复合阴极表现出了最小的电 极极化,在工作温度为6000C时,为0.67Qcm2。最小的电极极化阻抗源于其所具 有的最大的三相界面长度。 2)当电解质层厚度为709m时,在工作温度为7000C下,以湿润氢气作为燃 料气,环境空气作为氧化气,单电池的界面极化阻抗为O.21Qcm2,占单电池全部 阻抗的25%(电解质厚度进一步降低后,电极极化阻抗所占比例还将提高),最大 输出功率密度为0.24W/cm2。 这些结果表明,SSC—BCS复合阴极是一种良好的H.SOFC阴极材料,并且其 中的三相界面长度对电极的性能有明显的影响,在后继的工作中,我们将通过改 进电极的微结构,以增加电极中三相界面的长度。 在第四章中,为了改善阴极的微结构,我们以离子浸渍法为手段,制备以质 子导体材料—-BCS一为阴极骨架,以氧离子.电子混合导体材料一SSC一为浸渍材 料的纳米复合阴极。我们通过优化可能影响该复合阴极性能的一系列参数,例如 SSC的浸渍量,热处理温度以及电极骨架的烧结温度等,得到的结果如下: 1)在BCS骨架烧结温度为11000C,SSC浸渍物的热处理温度为8000C,SSC 浸渍量为55wt.%时,得到了具有最低电极极化电阻的复合电极:在工作温度为 6000C的条件下,该电极的界面极化阻抗值仅为0.21 Qcm2,约为相同SSC含量下, 以丝网印刷法制备的阴极的界面极化阻抗的1/3。 2)我们以对称电池的阻抗谱表现进行分析,并发现:在对称电池的测量结 果中,其阻抗谱图均可分解为高频和低频两个弧段,其峰值所对应的频率分别为 1kHz和30Hz,这两个弧段表明,在该电极反应中,至少存在有两个反应速率 控制步骤。通过进一步的分析,我们认为这两个反应速率控制步骤对应的可能是 质子在电极一电解质界面上的传导过程,以及电极表明氧的吸附、解离以及传导 过程。 3)我们将这种复合阴极应用到阳极支撑的单电池上,并对其单电池性质进 行分析,并发现在单电池的阻抗谱中,除了与对称电池中所对应的高频和低频弧 段外,在更低频率的部分还出现了一个新的弧段,其对应的峰值频率为1Hz,这 个新的弧段对应的可能是单电池阳极一侧的反应。 4)当单电池中阳极,电解质,阴极的厚度分别为5009m,709m,1009m的 摘要时候,在工作温度为7000C,并以湿润氢气作为燃料气,环境空气作为氧化气的 摘要 时候,在工作温度为7000C,并以湿润氢气作为燃料气,环境空气作为氧化气的 条件下,其阳极,电解质,阴极对应的阻抗大小依次为O.021,0.68,币E10.055 Qcm2, 最大输出功率密度为307 mWcm~,比使用机械混合.丝网印刷法制备的阴极,其 电池性能提高了近30%。 由此,我们认为,在H.SOFC的阴极中,引入纳米颗粒并使其附着在微米级 骨架上,得到的新的电极微结构可以有效地降低其阴极的电极极化阻抗,并提高 单电池的工作性能。 在第五章中,为了进一步降低H.SOFC的阴极极化阻抗,我们以在低温下具 有更高的氧离子迁移数的Ag作为H—SOFC的阴极材料,使用离子浸渍法,得到以 BCS为阴极骨架的复合阴极,以期得到更适宜于低温下工作的电极材料,并研究 了电子导体在作为H—SOFC电极材料时候的表现。具体的结果如下: 1)在该类阴极中,浸渍物的热处理温度对电极中粒子的形貌影响显著,并 因此影响了电极的性能。当热处理温度为4000C,Ag浸渍RYbo.40mgcm~,测量 温度为6000C的时候,我们在对称电池中得到了该类阴极中最小的电极极化阻抗, 为O.1lQcm2。 2)在与SSC浸渍阴极的对比中,我们发现,当两者具有相同的浸渍量 (57V01.%)的时候,热处理温度为4000C,Ag浸渍量为0.46 mgcm。2I拘xCg,电池, 在6000C的测量温度下其电极极化阻抗为0.13.Qcm2,仅仅是SSC浸渍阴极的一半 左右。 3)通过对其阻抗谱的拟合,得到的SSC浸渍阴极的高频弧段和低频弧段所 对应的阻抗值分别为0.08平Do.16 Qcm2,而Ag浸渍阴极所得到的对应阻抗值分别 为O.06矛Do.07D.cm2。由于同ssc,El比,Ag具有更高的氧扩散系数,从

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