钙钛矿型催化剂催化燃烧vocs的活性抗毒性和稳定性研究环境工程专业论文.docxVIP

浙江工业大学硕士学位毕业论文钙钛矿型催化剂催化燃烧VOCs的 浙江工业大学硕士学位毕业论文 钙钛矿型催化剂催化燃烧VOCs的 活性、抗毒性和稳定性研究 摘要 催化燃烧法是处理大气污染物挥发性有机化合物VOCs的 有效方法之一，工业VOCs尾气中常混有硫、卤素等化合物，易 造成催化剂中毒失活而降低反应效率。论文基于钙钛矿型复合金 属氧化物催化剂，以甲苯、二氯甲烷催化燃烧为模型反应，考察 了催化剂对含硫、氯VOCs的抗毒性及200h反应稳定性。 用共沉淀法制备了Lao．8Cuo．2Mrl03、‰．8Sro．2Mn03和 Lao．8Mgo．2Mn03 Z种钙钛矿型复合氧化物催化剂。甲苯催化燃烧活 性测试表明，三种催化剂均可使甲苯在350℃内完全燃烧， Lao．8Sr02．Mn03比Lao．8Cuo．2Mn03和‰．8Mgo．2Mrl03(T99=350C)有更 好的催化活性和反应稳定性，以Lao．8Sro．2Mn03为活性中心体制成 的整体负载型催化剂对丙酮等4种VOCs具有较好的催化燃烧效果。 通过二氯甲烷催化燃烧性能测试，结果表明，三种钙钛矿催 化剂对含氯有机废气二氯甲烷均表现出较好的活性，完全燃烧温 度为420。C～440。C。尾气经傅里叶变换红外光谱仪分析，结果表 明二氯甲烷催化燃烧生成的产物为C02、H20和少量HCI。200h 稳定性测试结果发现，催化剂没有出现失活现象，说明钙钛矿催 化剂具有良好的抗氯性。 以S02作为无机硫，正十二硫醇作为有机硫，通过在甲苯有 机废气中掺杂104+60ppm的硫物种，经200h反应测试催化剂催 浙江工业大学硕士学位毕业论文化燃烧甲苯的稳定性，结果表明，在无机硫存在下，三种钙钛矿 浙江工业大学硕士学位毕业论文 化燃烧甲苯的稳定性，结果表明，在无机硫存在下，三种钙钛矿 型催化剂均不同程度地发生中毒失活，但Lao．8Sro．2Mn03催化剂失 活速率最慢，并且具有较好的抗有机硫特性。经过中毒可逆性测试 发现，无机硫中毒为可逆中毒，在无S02存在下，随着反应的进 行，催化剂活性有所恢复。用XRD、BET和XPS等技术对硫中 毒前后催化剂进行了表征，结果表明，由于含硫气体S02和正十 二硫醇中的S与催化剂中的金属原子(Cu、Sr、Mg)结合生成 了硫酸盐化合物，使催化剂钙钛矿型结构遭到破坏，并且在表面 屏蔽了活性位，致使催化剂失活。 关键词：VOCs，催化燃烧，活性，抗毒性，稳定性 浙江工业大学硕士学位毕业论文RESEARCH 浙江工业大学硕士学位毕业论文 RESEARCH ON THE ACTIVITYPOISON RESISTANCE AND STABILIZATION OF THE PEROVSKITE CA：rALYSTS FoR VOCs CATALYTIC COMBUSTION ABSTRACT Catalytic combustion is one of the effective method to treat with air pollution VOCs，but industrial exhausts always contains compounds with sulfur or chlorine，leading the catalysts be poisoned．The poison resisitance of sulfur and chloride and the 200h reaction stabilization were investigated in this study basesd on the pervskite thulium composite catalyst，using toluene and methylene chloride catalytic combustion as model reaction． Three pervskite catalysts Lao．sCuo．2Mn03，Lao．8Sro．2Mn03 and Lao．8Mgo．2Mn03 were prepared by the way of coprecipitation．The experiment of catalytic activities showed that toluene could be completely oxidated at 350C by the catalysts．The catalytic activity and stabilization of‰．sSr0．2Mn03 was better than that of Lao．8Cu0．2Mn03 and La0。8Mgo．2Mn03，and the monolithic support