胺类阳离子捕收剂的光催化降解与机理研究环境工程专业论文.docxVIP

摘要本文以四种非金属矿物为原料，制备了一种负载Ti02的多孔轻质载体。制 摘要 本文以四种非金属矿物为原料，制备了一种负载Ti02的多孔轻质载体。制 备工艺为：硅藻土45％、轻质碳酸钙5％、石墨10％、膨润土30％、粘结剂羧 甲基纤维素钠10％，经造粒、烘干、800C焙烧，制备的多孔轻质载体在水介质 中搅拌2h后散失率为0．98％、漂浮时间为46h。 将溶胶凝胶法制备的Ti02溶胶均匀负载在多孔轻质载体表面上。通过SEM 分析表明，载体表面键合着纳米钛晶体膜。在一定温度下，随着焙烧键合过程 的发生，载体中有机物逐步挥发，因而表面留下了大小不规则的孔洞并形成纳 米Ti02晶体表面膜。在光催化降解过程中，这些孔洞的存在有利于环境中的反 应物被吸附到纳米钛复合光催化剂表面而降解。 对复合光催化剂的等电点进行了酸碱滴定分析，结果表明，在酸性条件下， 复合光催化剂表面带正电荷，此时溶液中阴离子型有机化合物更容易被吸附到 催化剂表面而降解：在碱性条件下，复合光催化剂表面带负电荷，溶液中阳离 子型有机化合物更容易被吸附到催化剂表面而降解。 以四种胺类阳离子捕收剂废水溶液为降解对象，研究了初始浓度、pH值、 Ti02负载量、光催化反应时间、不同光源以及复合光催化剂的循环使用次数对 光催化降解率的影响，并初步探讨分析了四种胺类阳离子捕收剂反应动力学模 型及降解机理。结果表明： 1．绘制了四种胺类阳离子捕收剂标准曲线，为定性定量描述光催化降解胺 类阳离子捕收剂制定了评判标准。 2．在模拟废水起始浓度为30mg／L的条件下，紫外光下光催化反应3h，十 二胺、癸烷基丙基醚胺、烷基季铵盐、N．十二烷基．1，3．丙撑二胺的降解率分别 达到99．67％、90．98％、81．33％、96．8％，降解率大小依次为十二胺N一十二烷 基．1．3．丙撑二胺癸烷基丙基醚胺烷基季铵盐。 3．复合光催化剂在可见光与紫外光下均能有效降解胺类阳离子捕收剂选矿 废水。紫外光下降解效果优于可见光，可见光下光催化降解3h，十二胺、癸烷 基丙基醚胺、烷基季铵盐的降解率分别达到94．43％、73．53％、74．67％。 4．胺类阳离子捕收剂废水溶液在碱性条件下更加有利于降解。在紫外光下 光催化降解30min，十二胺由pH=3时的降解率63．47％到pH=5时的71．1％，随 着pH值的升高，降解率不断提高，在pH=l I时，降解率达到96．33％；癸烷基 丙基醚胺、烷基季铵盐、N．十二烷基．1，3．丙撑二胺在pH=3时的降解率分别为 丙基醚胺、烷基季铵盐、N．十二烷基．1，3．丙撑二胺在pH=3时的降解率分别为 66．82％、21．33*／,、61．37％，随着pH值的升高，降解率不断提高，在pH=11时 的降解率分别为80．36％、46．53％、85．93％，结果表明在碱性条件下阳离子捕收 剂废水溶液更有利于降解。 5．胺类阳离子捕收剂溶液经过光催化反应能有效的去除总有机碳。紫外光 光催化反应3h时，十二胺、癸烷基丙基醚胺、烷基季铵盐、N一十二烷基-l，3一 丙撑二胺的总碳脱除率分别达到了92．77％、85．44％、78．19％、88．73％，总碳脱 除率大小依次为：十二胺N．十二烷基．1，3．丙撑二胺癸烷基丙基醚胺烷基 季铵盐，四种胺类阳离子捕收剂的总碳脱除率与降解率大小顺序一致，胺类阳 离子捕收剂溶液经过光催化反应有效的去除了总碳的含量。 6．复合光催化剂循环使用十次后，对十二胺的降解率为97．49％。 7．初步探讨了四种胺类阳离子捕收剂的L．H反应动力学模型，结果表明十 二胺与癸烷基丙基醚胺的线性拟合程度低于烷基季铵盐与N．十二烷基．1，3．丙撑 二胺。十二胺与癸烷基丙基醚胺的反应动力学曲线属于假一级反应动力学方程， 而烷基季铵盐与N．十二烷基．1，3．丙撑二胺符合一级反应动力学方程。 8．n02在紫外光下产生非常活泼的羟基自由基(·OH)与超氧离子自由基 (·02)，这些氧化性很强的活泼自由基，将胺类阳离子捕收剂结构中C．C键断 裂。随着光催化时间及光强度增加，长碳链结构继续断裂成短碳链分子基团， 短碳链结构中C．C、C-N、C．H、N．H键进一步断裂氧化，矿化生成C02与H20 等小分子无害物质。 关键词：多孔轻质载体，复合光催化剂，等电点，光催化，降解，胺类捕收剂 H AbstractAs Abstract As the raw materials with four kinds of non-metallic minerals，porous lightweight materials were studied and made for loading Ti02．By a single factor experiment，the best manufactured t