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位 论
文
I
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摘 要
煤炭利用过程中排放的汞等痕量元素对生态环境和人类健康构成了很大的威胁。 煤气化技术是一种高效的洁净煤技术,可以有效的提高煤的利用效率。因此,开展煤 气化过程中汞释放规律的相关研究,寻找高温煤气气氛下的吸附剂,进一步探索煤气 化过程中合理有效的汞污染控制方法,具有重要的意义。
本文通过化学热力学计算和实验研究,揭示了高温高压、高温常压煤气化过程中 汞的迁移转化规律;同时,研究了高温煤气吸附剂在氮气气氛模拟煤气气氛下对汞的 脱除能力。
HSC 热力计算结果表明,温度和压力是影响煤气化过程中汞排放的主要影响因 素。汞在 300℃时开始释放,气化温度升到 900℃时煤中的汞基本释放完全,大部分 汞以单质气态汞的形态释放,有少量的汞以化合物形态排放;气化温度在 1000℃以下 时压力抑制煤气化过程中气态单质汞的释放,500℃时压力的影响作用最大。煤气化 实验表明,温度、停留时间、升温速率及升温方式是影响煤气化过程中汞迁移转化的 主要因素。汞的释放率随温度的升高,停留时间延长而增大,程序升温时汞的释放率 较高;煤气化过程中二价汞的百分含量与温度、停留时间及升温速率的变化规律相同。
高温煤气脱汞实验研究表明,铁酸锌及钛酸锌系列吸附剂在模拟煤气气氛中对汞 有较好的吸附作用。铁酸锌系列吸附剂的最佳处理温度为 800℃,最佳反应气氛温度 为 550℃,其中 TiO2 掺杂量为 14.2%、处理温度为 800℃的吸附剂在模拟煤气气氛中 的脱汞能力较好,30min 内的汞脱除率达 90%左右。钛酸锌系列吸附剂,随着 Al2O3 掺杂量的增加,脱汞效率升高,此系列吸附剂的处理温度对脱汞率影响作用较小,最 佳反应气氛温度为 550℃,其中 Al2O3 的掺杂量为 25%煅烧温度为 900℃的吸附剂在 第 5min 到 25min 内脱汞率变化不大,有较稳定的脱除率。
关键词:煤,气化,汞,铁酸锌,钛酸锌
II
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Abstract
Emission of trace elements , such as mercury, from coal utilization have already caused great damage to our environment as well as human health. Coal gasification is an effective clean coal technology, and it can improve the efficiency effectively.The aim of the present research was to investigate the mercury release during coal gasification and explore the high-temperature gas adsorbent.
In this paper, thermodynamic calculation software HSC was used to reveal the migration and transformation of mercury at high temperature and high pressure during coal gasification. Besides, experimental studies were conducted to study the release of mercury , and the mercury removal capacity of high-temperature adsorbents in a simulated coal gas.
HSC th
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