镧修饰的镍基催化剂上苯酐选择加氢合成苯酞-化学工程专业毕业论文.docxVIP

专业学位硕士学位论文镧修饰的镍基催化剂上苯酐选择加氢合成苯酞 专业学位硕士学位论文 镧修饰的镍基催化剂上苯酐选择加氢合成苯酞 Selective Hydrogenation of Phthalic Anhydride to Phthalide over Lanthanum·Modified Nickel—based Catalysts 作者姓名： 赵渔逝 工程领域： 化堂工程 学 号： ．三!三丝Q!窆一 指导教师： 梁蓬篷熬握 完成日期： 2015．05 大连理工大学 Dalian University of Technology 万方数据 大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究 大连理工大学学位论文独创性声明 作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究 工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方 外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已 申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的 贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。 若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。 学位论文题目： 锢堡箜的篮基催此剂上苤酡选搔加氢金盛苤酞 作者签名： 赵逸蓟 日期：迦!妄年—厶月—仝_日 万方数据 大连理工大学专业学位硕士学位论文摘 大连理工大学专业学位硕士学位论文 摘 要 苯酞是一种重要的精细化工中间体，在医药、农药以及合成染料行业都有广泛的 应用。传统合成苯酞的方法存在环境污染严重，收率低等问题，而苯酐催化加氢法是 一条绿色的苯酞合成路线。用于苯酐催化加氢的镍基催化剂虽然价格低廉，活性高， 但是对苯酞的选择性不高，因此研究制备对苯酞具有高选择性的镍基催化剂及工艺条 件具有重要的意义。本文主要研究制备了镧改性的负载型镍基催化剂，并在高压反应 釜中系统地研究了苯酐选择加氢合成苯酞的反应。 采用浸渍法制备了镧改性的负载型镍基催化剂，并对催化剂进行了XRD表征和 N：物理吸附，将该催化剂用于苯酐的催化加氢反应中。首先在50 mL反应釜中进行小 试加氢反应，考察催化剂的用量、反应溶剂、镧含量、反应温度、底物浓度等条件对 苯酐加氢性能的影响。最后得出在40％Ni2％La／A1203催化剂下，催化剂用量为反应物 的10、盹％，160。(3的反应温度以及28 wt．％的底物浓度的条件下，苯酐加氢效果最 佳，苯酐转化率为99％，苯酞选择性为89％。 在优化的条件下于l L反应釜中进行放大实验测试催化剂的稳定性，即在10 g 40％Ni2％La／A1203催化剂，100 g苯酐，T=1600C，P=4．0 MPa的条件下，分别在Y．丁内 酯和二氧六环两种溶剂下进行5次循环实验，结果表明二氧六环溶剂条件下苯酐加氢 效果较好，苯酐的转化率和苯酞选择性均可达到98％以上，且5次循环实验中苯酐转 化率均不低于95％，苯酞选择性均不低于96％，说明40％Ni2％La／A1203催化剂具有良 好的稳定性。 最后考虑到工业生产成本，进行溶剂的回收操作；同时以丙酮为溶剂进行粗苯酞 的结晶提纯研究。得到溶剂的收率达70％，气相色谱分析其纯度达99％以上：经结晶 提纯后，苯酞的收率为88％以上，苯酞纯度在99％以上。 本论文为制备高附加值的苯酞，提供了一种高活性、高选择性、高稳定性的镍基 催化剂，研究出一个反应条件温和、环境友好的苯酞合成方法，具有良好的工业应用 前景。 关键词：镧修饰的镍催化剂：苯酐：苯酞；选择加氢 万方数据 镧修饰的镍基催化剂上苯酐选择加氢合成苯酞Selective 镧修饰的镍基催化剂上苯酐选择加氢合成苯酞 Selective Hydrogenation of Phthalic Anhydride to Phthalide over Lanthanum-Modified Nickel-based Catalysts Abstract Phthalide iS an important fine ehemical intermediate．which has been widely used in pharmaceutical，pesticide and synthetic dyes industry．However，there is some of problem in serious environmental pollution．10W yield for traditional methods of synthesis of phthalide． while phthalic anhydride catalytic hydrogenation method has been a green route for t