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烟台大学学位论文原创性声明和使用授权说明
原创性声明
本人郑重声明: 所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取 得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写 过的作品或成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。 本声明的法律结果由本人承担。
论文作者签名: 日期: 年 月 日
学位论文使用授权说明
本人完全了解烟台大学关于收集、保存、使用学位论文的规定,即:按照学校要求提交 学位论文的印刷本和电子版本;学校有权保存学位论文的印刷本和电子版,并提供目录检索 与阅览服务;学校可以采用影印、缩印、数字化或其它复制手段保存论文;在不以赢利为目 的的前提下,学校可以公布论文的部分或全部内容。
(保密论文在解密后遵守此规定)
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烟
烟 台 大 学 硕 士 学 位 论 文
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版权声明
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1 绪 论
1.1 半导体光催化氧化技术
光催化氧化是指光催化剂(也称光触媒,photo catalysis)在特定光源的照射下,把 光能转化为化学能,使催化剂周围的水分子及氧气激发形成极具活性的·OH- 及·O2-1 自由离子基来促进化合物降解的过程[1]。催化性是纳米半导体的独特性能之一。
1972 年 Fujishima 和 Hongda 在《Nature》上发了光辐射 TiO2 可持续发生水解产 生 H2 的论文,这是光催化氧化技术研究开始的标志之一[2,59]。随后,光催化氧化技 术得到迅速发展,在各个领域对以 TiO2 为代表的半导体光催化行为进行了深入的研 究,探讨 TiO2 光催化基理,致力于提高 TiO2 光催化效率。1976 年 John.H.Carey 等研究了 TiO2 在紫外光照射下可使难生化降解的有机化合物多氯联苯脱氯,是光催 化降解水中污染物方面开拓性的进展。1977 年,S.N.Frand 以氙灯为光源,使用多种
4催化剂如 ZnO、TiO2、Fe2O3、CdS 等能有效催化 CN-和 SO32-为 CNO-和 SO 2-
4
。1982-1986
年,A.LPruden 等进行了水中常见优先污染物的去除研究,主要包括三氯乙烯、四氯 乙烯、二氯乙烯、二氯甲烷、三氯甲烷、四氯化碳和氯苯等。光催化氧化技术将太 阳能转变成一种可实际使用的能源成为可能,是近 30 年来才出现的一种新型水处理 技术,是应对全球性的能源危机的能源策略之一。
上世纪 90 年代后,纳米科技高速发展,为纳米光催化技术的实际应用提供了极 好的机遇。控制纳米粒子的粒径大小、表面积等技术手段日趋成熟;通过材料设计, 提高光催化材料的量子产率也成为可能。随着全球工业化进程的快速发展,对环境 污染控制研究受到日益重视,光催化氧化法也被用于气相和液相中一些难降解污染 物的治理研究,并取得了显著的效果。根据文献[3],光催化氧化能将卤代脂肪烃、卤 代芳烃、有机酸类、硝基芳烃、取代苯胺、杂环化合物、染料、表面活性剂、农药 等有效地进行光催化反应,最终生成 CO2、H2O 和无机盐等,从而达到污染物无害 化处理的要求,消除污染物对环境的污染及对人体健康的危害。
1.2 TiO2 类光催化剂研究意义
TiO2 类光催化剂光催化氧化法是处理污染物的一种高效、深度的氧化过程,在
特定波长的光源照射下,催化剂材料表面产生大量活性物质,能够有效地将水体中 的卤代烃类、羧酸、表面活性剂、染料、脂肪、含氮有机物等有机污染物较快地氧 化为 CO2 和 H2O 等无害物质,达到消毒、脱色、除臭目的。而且,TiO2 这类材料还 可重复使用,有着传统环境治理技术无法比拟的应用前景,是一种绿色环保环境治 理技术[4-6]。TiO2 半导体催化剂材料光催化氧化在去除水中有机污染物、无机离子等 领域中的应用,使其逐渐成为工业化技术,在土壤、水质和大气的污染治理方面呈 现出广阔的应用前景。
1.3 三维电极电化学技术研究现状
1.3.1 三维电极的类别及特点
随着 TiO2 光催化剂研究的不断深入,这种以提高利用太阳光为目的,降低运行 费用低的新型材料对环境保护、维持生态平衡、实现社会经济可持续发展具有重大 意义。而以 TiO2 光催化剂为理论基础和技术基础三维电极法研究更具备实际意义。 在 60 年代末期提出了三维电极/三元电极这一概念,是相对传统的平板二维电极 的又一进展,是电化学法处理废水的又一突破。三维电极是一种
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