磷酸铝分子筛用于H2中CO优先氧化的研究-工业催化专业论文.docxVIP

摘要随着化石燃料的枯竭，氢气等新能源的作用日益凸显。一氧化碳优先氧化 摘要 随着化石燃料的枯竭，氢气等新能源的作用日益凸显。一氧化碳优先氧化 (co．PROX)是将燃料电池原料气中的少量CO净化到规定要求的重要手段。磷酸 铝分子筛具有高比表面积和利于活性组分高分散等特点，在催化领域颇受关注， 但其用于CO．PROX尚未见报道。本文通过水热合成法制备了掺杂Co、Ni和Pt 等的MeAIPO．5分子筛，研究了PH值，晶化温度，晶化时间，掺杂原子／铝原子 比等对磷铝分子筛合成的影响。采用XRD、TPR、TEM、Uv．Vis等分析手段对 ● 其进行了分析和表征。研究了所制备的催化剂对CO．PROX催化性能。主要结果 如下： MeAIPO．5中虽然引入的杂原子，具有了一定的氧化还原性，但是对 CO．PROX没表现出优良的活性。通过对比MeAlPO．5中Me的含量，和 Me／AIPO．5，证明骨架中的金属杂原子的本征活性，要小于骨架外的金属离子。 在此基础上，进一步通过离子交换法和浸渍法制备了以磷酸铝分子筛为载体的 Pt系催化剂，比较了其活性。利用TPR，TEM，XRD等表征分析了载体对Pt 的分布的影响。在对比后，进一步研究了Pt．Co／AIPO．5催化剂，考察了Pt／Co配 比，最用选定条件为Pt：Co=l：2(1％Pt by weight)。在此条件时可以在70。C．110 。C将CO浓度净化10ppm一下，质量空速为24，000 mL 901．h-1，气体组成为 1％CO，1％02，50％H2，N2为平衡气。同文献报【73】道的Pt．Co催化剂相比，能 够在相同条件下达到一氧化碳净化要求，但我们的催化剂n的负载量更低。 关键词： 一氧化碳，优先氧化，磷铝分子筛，氢气，Pt，co AB AB STRACT With the depletion of fossil fuels，hydrogen and other new energy sources becomes more and more important．Preferential oxidation of CO(co—PROX)iS one ofthe most promising way ofremoving CO from the H2-rich gases in the fuel cell to a required limit．we know that Aluminophosphate molecular sieve have high surface ● area and it helps the active component distributing，,SO it gets well concerned in the area of catalysis．We prepared aluminophosphates molecular sieve with Co，Ni and Pt through hydrothermal method．We also investigated the effects of the addition of metal，and the loading of Pt，pH，Crystallization temperature and Crystallization time，and the Me／Al ratios towards the influenc to aluminophosphates molecular sieve．XRD，TPRUV．Vis，and TG echniques were used as characterization techniques to study the catalytic．We investigated the activity of our catalysts．And the results are as follows： Aiuminophsphate molecular sieves have been used in CO—PROX for the fist time．Akhough mealpo-5 show redox property，it wasn、t a promising candidate for CO—PROX．we compared the Mealpo一5 and Me／AIPO一5，the result shows that the metal ions outside the framework is much more active than those inside the framework．On this basis，we prepared