离子液体与界面相互作用的分子动力学模拟-材料工程专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 南开大学学位论文使用授权书 本人完全了解《南开大学关于研究生学位论文收藏和利用管理办法》关于南 开大学(简称“学校”)研究生学位论文收藏和利用的管理规定，同意向南开大学 提交本人的学位论文电子版及相应的纸质本，并委托印刷存档论文。 本人了解南开大学拥有在《中华人民共和国著作权法》规定范围内的学位论 文使用权，同意在以下几方面向学校授权。即： 1.学校将学位论文编入《南开大学博硕士学位论文全文数据库》，并作为资 料在学校图书馆等场所提供阅览，在校园网上提供论文目录检索、文摘以及论文 全文浏览、下载等信息服务； 2.学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存学位论文；学校根据规定向 教育部指定的收藏和存档单位提交学位论文； 3.非公开学位论文在解密后的使用权同公开论文。 4.同意学校将本人向有关电子出版单位授权的学位论文(含电子版和授权书) 转交相关授权单位。 本人承诺：本人的学位论文是在南开大学学习期间创作完成的作品，并已通 过论文答辩；提交的学位论文电子版与纸质本论文的内容一致，如因不同造成不 良后果由本人自负。 本人签署本授权书一份，交图书馆留存。 学位论文作者暨授权人(亲笔)签字：金文洋 2015 年 6 月 5 日 南开大学研究生学位论文作者信息 论 文 题 目 离子液体与界面相互作用的分子动力学模拟 姓 名 金文洋 学号 2120120822 答辩日期 2 0 1 5 年 5 月 2 3 日 论 文 类 别 博士 □ 学历硕士 □ 专业学位硕士 √ 同等学力硕士 □ 划 √ 选择 学院 ( 单位 ) 化学学院 学科 / 专业 ( 专业学位 ) 名称 材料工程 联 系 电 话电 子 邮 箱 jinwenyang@mail.nankai.edu.cn 通信地址(邮编)： 天津市塘沽区新华东里 4-2-301 非公开论文编 号 备注 注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写一份并签字后交校图书馆，如已批准为非公开学 位论文，须附批准通过的《南开大学研究生申请非公开学位论文审批表》和“非公开学位论文标注说明”页。 摘要 摘要 本文通过分子动力学（MD）模拟的方法探究了离子液体 1-丁基-3-甲 基 咪 唑 六 氟 化 磷 (1-butyl-3-mehtylimidazolium hexafluorophosphate, BMIM+/PF6-) 与 石 墨 电 极 之 间 的 排 斥 作 用 对 其 双 电 层 结 构 以 及 微 分 电 容 （Cd）的影响。模拟中通过人为地改变代表排斥力大小的参数 λ 来研究不 同的排斥作用对 BMIM+/PF6-/石墨体系微分电容的影响。具体来说，当 λ =1.00 时 ， 表 示 BMIM+/PF6- 与 石 墨 电 极 之 间 的 相 互 作 用 为 正 常 的 Lennard-Jones 相互作用，随着 λ 的减小，排斥力依次增大。当 λ 从 1.00 变 化到 0.25 时，不同排斥作用下的微分电容曲线均呈现出不对称的双峰形， 而且负电荷极化侧的微分电容的峰值要高于正极附近的微分电容的峰值， 这是由于阳离子 BMIM+与石墨电极间存在特性吸附作用，而减小了双电层 的有效厚度。当 λ=0.05 时，体系的微分电容曲线呈现相反的趋势。除此之 外，随着外加排斥作用的增加，负电荷极化侧的微分电容曲线的峰值呈单 调递减的趋势。而在正电荷极化侧，由 λ=1.00 到 λ=0.75 时，体系的微分 电容的峰值略微的增加，因为增大对阳离子的排斥后，电极/离子液体界面 可容纳更多的 PF6-阴离子，进而使 PF6-对正电荷的屏蔽更有效，抵消了这 种外加排斥作用。而继续增大排斥作用时，与在负电荷极化侧的情况类似， 会增加双电层的有效厚度，使微分电容的峰值又会逐渐减小。 关键词：微分电容双电层离子液体分子动力学模拟排斥相互作用 I Abstract Abstract Effects of repulsive interaction on electric double layer (EDL) and differential capacitance (Cd) of an ionic liquid (IL) 1-butyl-3-methyl-imidazolium hexafluorophosphate (BMIM+/PF6-) on the graphite electrode were studied by molecular dynamics (MD) simulations. The strength of repulsive interaction was studied by manuallyt