Fe-ZSM-5催化剂上N2O氧化丙烷脱氢反应与失活机理的分析.pdfVIP

摘要 摘要 以温室气体N20为氧化剂的丙烷脱氢反应具有十分重要的意义。Fe．ZSM．5 在N20氧化丙烷脱氢中表现出了独特的催化性能，具有较好的应用前景。但其 主要的缺点在于催化剂的活性较低，且催化剂失活较快。采用合适的方法制备 高性能Fe．ZSM一5是本领域的挑战之一。 本文首先通过传统固态离子交换法与金属有机化学方法制备了Fe．ZSM．5 催化剂。通过样品的表征结果发现，金属有机化学方法制备的Fe—ZSM一5中存 在大量孤立的和少量寡核的Fe物种，进一步确定其为骨架外Fe．O．A1物种。通 过N20脉冲吸附手段对Fe活性中心进行定量分析，发现总铁物种的60％为活 性Fe物种。N20与骨架外Fe．O．Al物种相互作用可产生高温稳定的。一自由基。 通过程序升温实验以及原位红外光谱对金属有机化学方法制备的 Fe—ZSM．5催化剂上N20氧化丙烷脱氢反应历程与反应机理进行研究，结果表 明N20活化产生高选择性o_自由基参与丙烷氧化脱氢反应，具体反应历程如 下： N20+水一N2+木-O一：C3H8+宰一O一一术-C3H6+H20；木一C3H6一半+