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第46卷 第9期 燃摇 料摇 化摇 学摇 学摇 报 Vol.46 No.9
2018年9月 Journal of Fuel Chemistry and Technology Sep. 2018
不同结构扩孔分子筛催化MTP反应行为及表面积炭物种表征
*
张云鹏,李明罡,邢恩会,罗一斌 ,舒兴田
(中国石化 石油化工科学研究院,北京摇 100083)
摘摇 要:采用TEAOH溶液处理MFI结构ZSM鄄5分子筛、MWW结构MCM鄄22分子筛,NaOH溶液处理TON结构ZSM鄄22分
子筛、CHA结构SSZ鄄13分子筛得到四种结构的扩孔分子筛。 在反应温度480 益、反应压力0.1MPa、甲醇与水质量比1颐1、甲
-1
醇质量空速1.5h 的条件下,考察了四种扩孔分子筛的甲醇制丙烯(MTP)催化性能,并采用XRD、N 吸附鄄脱附、NH 鄄TPD、
2 3
TG、UV鄄Raman和GC鄄MS等方法表征催化剂的物化性质及MTP反应2h后的分子筛积炭性质。 结果表明,四种分子筛扩孔
改性后均出现介孔,其中,T鄄ZSM鄄5分子筛在MTP反应中寿命最长;T鄄MCM鄄22分子筛寿命次之且失活速率慢;而一维孔道结
构N鄄ZSM鄄22分子筛和八元环尺寸较小的N鄄SSZ鄄13分子筛均失活迅速。 受拓扑结构和孔道扩散的影响,MTP反应2h后,分
子筛积炭量增加的顺序为T鄄ZSM鄄5N鄄ZSM鄄22T鄄MCM鄄22N鄄SSZ鄄13且可溶焦分子质量随积炭量增加而增重,即从五甲基
苯增重到菲、芘等多环芳烃。
关键词:甲醇制丙烯;介孔;分子筛拓扑结构;积炭行为
中图分类号:TQ426.94摇 摇 摇 摇 文献标识码:A
Methanol to propylene reaction performance and trapped carbonaceous
species over zeolites with different topologies
*
ZHANG Yun鄄peng,LI Ming鄄gang,XING En鄄hui,LUO Yi鄄bin ,SHU Xing鄄tian
(ResearchInstitute of Petroleum Processing,SINOPEC,Beijing摇 100083,China)
Abstract:Mesoporous ZSM鄄5 (MFI),MCM鄄22 (MWW),ZSM鄄22 (TON) and SSZ鄄13 (CHA) zeolites
were obtained byTEAOHandNaOH solutiontreatment. Under thefollowingoperatingconditions:t=480益,p
-1
=0.1MPa,m(methanol) :m(H O)= 1颐1and WHSV (methanol)= 1.5h ,the catalytic properties of four
2
mesoporous zeolites with different topologies were investigated in the methanol to propylene (MTP) r
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