Stokes效应的激光制冷研究.pptVIP

基于反 Stokes效应的激光制冷研究 文章结构： （一）反 Stokes 效应的理论基础 （二）相关实验研究 （三）发展回顾和研究现状 （四）应用前景展望 反Stokes 荧光制冷的两种基本机制 （Ⅰ）单中心反Stokes 荧光制冷机制(ASFCSC) 　 用低能量的激光光子激发发光介质, 发光介质散射出高能量的光子, 将发光介质中的原有能量带出介质外, 从而产生制冷效应。 单分子-光子泵(single molecule-photon cryocooler)即　SMPC 模型 处于激发态v0上的分子有一定的几率通过吸收声子跃迁到激发态的高振动态上,如跃迁到vm 上。 分子是通过吸热来完成这个过程的,吸收的热量(或称声子能量) 为 ,其中j ∈(0 , m)。 如果处于激发态 vm 上的分子向下跃迁到u0 ，则放出了一个 大小的高能光子. 如果处于 u0 上的分子再次吸收 大小的热量并跃迁到基态un 的高振动态上,其中i ∈(0 , n) ,系统就形成了一个完整的能量循环过程。在这个循环中单分子系统的能量变化为 　ωi ,ωj 分别为基态和激发态的振动模频率，如果在上式中我们采用单频近似,所有振动模都具有相同的频率ω,则得到如下结果: 因此,单个分子的能量降低了 ,而这些能量来源于分子的振动损失,即分子降低了能态,或者说降低了分子的“温度”。 ※最佳波长  由式(1) 和(2) 可知, 提高入射激光波长, 降低散射荧光波长(即提高散射光子能量) 将有利于增大制冷功率Pcool 和制冷系数CO 。但这就同时要求基态的顶层能级靠近激发态的底层能级, 并且退激发的平均能级跃迁增大, 势必造成基态顶层与激发态底层的能量间距缩小, 而基态和激发态中的多重态间能量间距增大。前者将引起基态与激发态间的跃迁量子效应下降, 无辐射弛豫的热效应会严重消耗甚至完全掩盖制冷量, 而后者会降低多重态的布局再分布速率, 使多重态通过声子形式吸热恢复平衡的过程难于发生。可见, 激光制冷的制冷量和制冷系数不可能通过改变入射激光和散射荧光的波长而无限提高, 入射激光和散射荧光应当存在最佳波长。 ※极限制冷温度 激光制冷的温度受到基态顶层能级原子数的限制。随着温度的降低, 处于基态顶层能级能量状态的原子数会减小, 当其减少到一定数量后, 其吸收激光光子而被泵送到激发态的几率近乎为零, 则吸收激光光子而得到的泵功率Pabs 趋于零, 制冷功率也就趋于零。由此可见,激光制冷存在极限制冷温度。 激光场对原子既有冷却作用，同时又有因动量起伏而导致的加热作用，当这两种作用达到热平衡时，就是原子被冷却的最低温度。 通过反斯托克斯荧光对材料进行激光制冷需要满足三个基本条件: （1）材料中必须具有可光致发光的荧光中心; （2） 对吸收光谱的长波侧进行激发时, 有相当数量的荧光光子从短于激发波长的位置发出, 即具有反斯托克斯荧光发射特性; （3） 无辐射跃迁几率基本为零, 即辐射跃迁的量子效率接近于1. SMPC 模型的影响因素 （1）单个分子周围的环境 高温环境造成的黑体辐射增加了SMPC 的热负荷,会影响SMPC 的制冷效率. 随着环境热辐射的增强,分子处于高振动能级的几率增加,因此由Boltzmann 分布所造成的对声子的吸收就会减弱,也就减弱了制冷效应. （2）激发态的无辐射弛豫 无辐射弛豫将产生大量的声子,因此,选择SMPC 分子时考虑其量子效率是非常重要的. 如果SMPC 的量子效率等于1 ,所有输入的光子能量就会主要以光的形式释放出去,产生少量的声子或不产生声子. 如果量子效率小于1 ,有一部分入射光子的能量就会以无辐射跃迁的形式产生大量的声子,从而产生光致放热过程,降低制冷效率. （3）荧光辐射的再吸收 荧光辐射的再吸收是SMPC 制冷时不可避免的问题,它对制冷效率的影响非常大. 激光制冷材料对辐射荧光的再吸收是有一定的几率的,这个几率正比于材料的吸收系数。 我们可以通过选择实现SMPC 的形式来减少荧光辐射的再吸收。 （Ⅱ）能量传递型反Stokes 荧光制冷机制(ASFCET) 　 在晶体中, 荧光光谱的非均匀线宽为零点几到几个波数; 而在玻璃或混晶等非晶材料中可以达到几十个甚至超过100个波数。 当非均匀线型内不同中心之间存在着能量