二氧化碳催化转化.pptVIP

第二代催化剂： Darensbourg, D. J. et al Macromolecules 1995, 28, 7577-7579 第二代锌基催化剂具有更好的活性，它们是基于2,6位取代的酚类，锌的这些酚类配合物在甲苯中形成二聚体，二聚体可以方便的用醚配体打开形成扭曲的四面体物种。 聚碳酸酯的合成 基于双亚胺型鳌合配体的锌基催化剂是迄今为止报道的活性最高的催化剂，在优化的条件下TOF可以达到2700mol-1(Zn)h-1 Cheng, M. et al J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 8738-8749 聚碳酸酯的合成 氯化四苯基卟啉铝 从仿生催化出发的卟啉及类卟啉体系催化剂 基于卟啉催化剂具有反应条件温和的独特优点，且具有仿生学的意义成为聚碳酸酯合成催化体系发展的新方向之一日益受到重视。 氯化四苯基卟啉铝是第一个卟啉类聚碳酸酯合成催化剂，它催化二氧化碳、环氧丙烷共聚反应，室温下7天可以达到100%的转化率，且共聚物分子量分布很窄(Mw/Mn=1.15) Aida, T. et al Macromolecules 1986, 19, 8-13 聚碳酸酯的合成 聚碳酸酯的合成 Cr的Salen配合物作为催化剂 与卟啉具有相似的结构 更容易进行化学修饰 聚碳酸酯的合成 环氧化合物与CO2共聚过程中三种不同的反应路径 Paddock, R. L. et al J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 11498-11499 Darensbourg, D. J. et al Inorg. Chem. 2004, 43, 6024-6034 高效催化环氧环己烯和CO2共聚的 Cr(III) Salen 配合物催化剂 聚碳酸酯的合成 聚碳酸酯的合成 高压原位红外研究聚合机理 Darensbourg, D. J. et al Acc. Chem. Res. 2004, 37, 836-844 聚碳酸酯的合成 共催化剂浓度变化的影响 催化剂浓度变化的影响 催化剂和共催化剂浓度的影响 聚碳酸酯的合成 环氧环己烯二氧化碳共聚机理 聚碳酸酯的合成 Darensbourg, D. J. et al J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 14026-14038 环氧环己烯二氧化碳共聚机理 小结 二氧化碳的催化转化无论从环境角度，资源角度还是从经济效益的角度都具有重要意义，是一个很值得去探索的研究领域。 二氧化碳的催化转化利用 刘页 导师：包信和研究员 中国科学院大连化学物理研究所 催化基础国家重点实验室 502组 2006-04-12 温室效应及二氧化碳治理现状 二氧化碳催化转化利用综述 甲烷的二氧化碳催化重整 聚碳酸酯的合成 小结 温室效应及二氧化碳治理现状 温室效应： 自然温室效应 增强温室效应 1000 1200 1400 1600 1800 2000 Global atmospheric concentrations of carbon dioxide 地球在变暖 IPCC TAR WG I Summary for Policymakers 温室效应及二氧化碳治理现状 Michael Glantz, “What Makes Good Climates Go Bad? … and … Why Care?” USAEE/IAEE Meeting, 9-19-05 世界各国1950年至今的二氧化碳排放总量 温室效应及二氧化碳治理现状 人类活动向大气排放了大量的CO2是造成温室效应的主要原因 温室效应及二氧化碳治理现状 未来100年二氧化碳排放量模拟 二氧化碳的分离 温室效应及二氧化碳治理现状 二氧化碳分离方法： 吸收法 吸附法 低温蒸馏法 膜分离法 二氧化碳的埋存 温室效应及二氧化碳治理现状 CO2 温室效应 废物 化学利用 C1资源 低化学势物质 二氧化碳的化学利用和催化技术往往要紧密结合 二氧化碳催化转化利用概述 二氧化碳的催化转化利用 CO2 加氢 氧化 环氧化合物 其它 一氧化碳 : CO2 + H2 CO + H2O 甲醇 : CO2 + 3H2 CH3OH + H2O 二甲醚 : CO2 + 3H2 1/2CH3OH + 3/2H2O 低碳烃 : C2H4 , C2H6 ,C3H6 , C4H8 甲酸或甲