双功能催化剂上纳米尺度的接触用于烃类选择性转化 .pptxVIP

双功能催化剂上纳米尺度的接触用于烃类选择性转化1.引言双功能的烃类裂解催化剂包含金属活性位和酸性位；（intimacy criterion)由于合成和表征手段有限，金属和酸性位的接触准则被简单描述为“越接近越好”金属与酸性位的距离过大，异构烯烃中间体会进行二次反应，使气体产物选择性上升，同时积碳也会增加Feed 烷烃分子D:diesel G:gas2.实验2.1催化剂制备50wt%Y型沸石(介孔)与50wt% γ-Al2O3粘结剂挤条成型 Y/A在PH=5的条件下与Pt(NH3)4(NO3)2进行离子交换（Pt位于在分子筛上）0.6wt%Pt-Y/A0.2-0.5mmY/A 颗粒2mm在PH=3的条件下与H2PtCl6通过静电吸调控Pt离子的落点（ Pt位于氧化铝上）0.7wt%Pt-A/Y研磨筛分8mm介孔Y型分子筛（Si/Al=30)文章结构双功能催化剂的结构形貌Y/A挤出物的结构：EDX elemental mappingPt-Y/A 分子筛形貌：Pt纳米颗粒在分子筛晶体中，微孔内；表征：HAADF-STEM电子断层成像（electron tomography)Pt-A/Y 分子筛形貌：Pt纳米颗粒分布于氧化铝上单因素实验 - 仅Pt落点不同催化性能评价转化率三种进料在两类催化剂上的模型反应n-C10,n-C19和i-C19（2, 6, 10, 14-四甲基十五烷）产物选择性机理解释转化率35%时的烃类产物的碳数分布图Pt颗粒具有相似的粒径，且负载量接近（0.6%）(ICP-OES)与Y/A挤出物相比，负载金属后并未改变其结构性质NH3-TPD显示两种催化剂酸性相似除Pt落点不同，结构参数相同纳米尺度的接触对烃类转化活性和选择性的影响实验部分催化剂评价正癸烷转化反应在高通量反应器中评价50mg催化剂；0.45MPa；W/F=1400Kg S mol-1, H2/正癸烷=214采用固定床反应器进行催化剂评价反应气体：正十九烷溶解于正庚烷(十九烷浓度1%);280℃气化并与H2混合通入反应器（200mg催化剂，0.65MPa；H2/hydrocarbon=14.6 W/F=713Kg S mol-1）惰性 异十九烷（2, 6, 10, 14-四甲基十五烷）采用同样的条件EDX elemental mappingFigure 1. Distribution of zeolite Y and alumina components within Y/A extrudates. a, EDX map of a 70-nm-thick section of a Y/A extrudate, showing the location of silicon (Si, green) and aluminium (Al, red), which are indicative of the presence of the zeolite Y and alumina components, respectively, of Y/A. b, EDX map showing only the Si (green) signal, corresponding to the presence of zeolite Y. c, EDX map showing only the Al (red) signal, most pronounced in regions containing pure alumina phase. Scale bars, 2 μ m.分析的样品：由超薄切片机切割Y/A得到的一片70nm厚度的切片两种成分纳米尺度混合，分子筛晶体（500-1000nm）被至少一层氧化铝包围有孔道结构（BET佐证） HAADF-STEMHigh-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopyPt-Y/APt-Y/A上Pt颗粒的粒径分布较窄，约2.5nm且只位于分子筛晶体内Pt-A/Y上Pt粒子约3.5nm，且只位于挤出物中的氧化铝上；分子筛晶体内没有Pt颗粒可通过电子断层成像证实Pt-A/YFigure 3 | The HAADF-STEM image (a) is of a 70-nm-thick section of a Pt-Y/A sample. Shown are an HAADF-STEM image (c) and EDX map (d) of a 70-nm-thick section of Pt-A/Y Scale bars, 50 nm.HAADF-STEMHigh-angle annular dark-field scanning tran