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掺杂氮后对 TiO2 薄膜的光学性质的影响 材料科学与工程学院，伊利诺伊大学厄巴纳 - 香槟分校，分校，IL61801，USA 收稿日期：2004 年 3 月 26 日/接受：2004 年 10 月 19 日 网上公布：2004 年 11 月 25 日©斯普林格出版社 2004 摘要 含氮的二氧化钛薄膜与非金属元素掺杂对 TiO2 的光吸收范围扩大的潜力的影响进行 了检查。玻璃和硅衬底上薄膜合成了纳米TiO2-xNx 混离子束辅助沉积，获得很大的氮浓度。 卢瑟福用散射光谱和 X 射线光电子能谱，对薄膜的成分进行了测定。通过 X 射线衍射，透 射电子显微镜和原子力显微镜分析了薄膜的结构。对紫外 - 可见光谱和椭圆偏振薄膜的光 学性能进行了测试。观察薄膜的带隙值下降的趋势特征，在一定掺杂浓度的范围内增加。随 着氮浓度的增加，结构的演变更加明显。减少了带隙的 N2p 轨道与氮掺杂二氧化钛薄膜。 1 引言 由本田和藤在 1972 年发现以来，钛白粉已被广泛的研究，将其作为光敏作用的光触媒 [1] 。由 于其强大的照片氧化潜力，化学稳定性高，无毒，成本低，二氧化钛已经成为各种形式的应用， 从除臭的环境应用，如纳米粉体，胶体，薄膜和涂料，净化空气和水[1-11]。然而，随着它的宽 能隙（3.2-3.8 eV ），纯二氧化钛光催化效率非常低的户外活动，其中仅5 ％在紫外线范围内的太 阳能是能够激活光催化反应的。以有效地使用太阳能，有必要扩展到可见光区域，在一个更高 的比例（45 ％）的太阳能可用于光催化二氧化钛的吸收光谱。为了满足这一要求，早期的研究 大多集中在合金与过渡金属[2，3]钛白粉上。最近，可见光光催化活性钛氧化物通过掺杂氮 [4-9]，碳[10]，硫[11]，或氟[12] 已获得。发现这些阴离子杂质的物种，要优于过渡金属掺杂， 掺杂材料，光催化效率的稳定，缓解掺杂过程[7]。不同掺杂技术，带隙能量掺钛从2.32 eV 到 3.45 eV 的报告的变化 [10] [14 ，16]。红成功转移到可见光的带隙，可以开展广泛的可见光下的 光催化调查[15]。 虽然对上述研究进行了了解，但氮掺杂纳米 TiO2-xNx 混细粉末和薄膜[4-9]的影响，目前尚 不清楚，如果掺杂浓度光吸收对任何结构和性能上有一定的影响和作用。到今天为止，与氮 掺杂二氧化钛已实现由溅射在 N2 反应气氛[4,9]，在高温退火商业二氧化钛几个小时氨气流 量下的温度[4,6]，氧化锡粉的退火[13]，或使用溶胶 - 凝胶过程中含氮前兆[14]。报告的掺 杂浓度范围已经很狭窄，通常 X≤0.02 （1。％）[6]。在最近期的出版物中，开发了增强的 合成路线，导致掺杂浓度在 8 ％（X 〜0.24 ）二氧化钛纳米粒子[7]。除此之外，掺杂TiO2-xNx 混有较高的氮对它的结构和性能的水平的影响尚未确定。 该研究试图确定一个明确的关系可能之间存在浓度和光学柘吸收 nitrogen-doped 大型钛 氧化物氮的浓度范围。这是集中的效果公司在氮的化学成分、结构、光学性质二氧化钛。准 备 xNx 薄膜由 ion-beam-assisted 沉积 (IBAD)技术。使用一种 ion-beam 过程对于这样一个 资料有优势相对独立的工艺参数的控制。此外,提供了一个可行的方法的过程重氮掺杂 (最高 达到 30 %)。为氮浓度达到x = 0.90(30 %),具有很重要的意义在光学吸收边缘变化进行了观 察以及大量的光学转变是很强的依赖性在 nitrogen-dopant 浓度。其带隙的这个二氧化钛。 xNx 薄膜被发现在减少柘集中注意力。 2 实验方法 这 ion-beam-assisted 沉 积 (IBAD)系 统 应 用 于 该 研 究 由 一 个 3-cm-diameter Kaufman-type 离子源、一个 3-kW 电子束蒸发器和基体里一个加热器的持有人钽,如图所示 schematically 在图 1。一个quartz-crystal 监控被用来控制薄膜的膜厚以及表面的沉积速 率。这确认后沉积膜厚度是由卢瑟福背向散射谱。标准硅 (100)的晶片 andmicroscope 载玻 片作为底物在本研究为每个氮(两个样品吗内容)。他们是超声清洗丙酮先后与甲醇洗澡,吹 干下的氮净化。在沉积底物打扫了 1000 - eV Ar 离子的 5 分钟除表面污染。Nitrogen-doped 钛氧化物是由 electronbeam 沉积 (四)蒸发钛的氧化物、anatase、99.9%(阿尔发 Aesar、美