g-C3N4基复合材料的制备及其光催化降解恩诺沙星机制研究.pdfVIP

山东建筑大学硕士学位论文 摘 要 近年来，能够将可再生太阳能转化利用生成绿色可持续能源的光催化技术越来 越受到广泛关注。其中，石墨相氮化碳（g-C N ）作为一种新型二维非金属半导体 3 4 材料，具有可见光响应，在光催化领域具有良好的应用前景。研究表明，可见光照 射下，g-C N 在降解有机污染物方面具有较高的光催化性能，其中g-C N 纳米片对 3 4 3 4 磺胺类化合物的光催化去除率可达90% 。然而，光生载流子的高复合率严重限制了 g-C N 在光催化领域的应用。 3 4 为克服g-C N 自身量子效率低的缺陷，设计制备了TiO /g-C N 复合材料和钾掺杂 3 4 2 3 4 g-C N 复合材料，选取恩诺沙星（ENR ）作为代表性污染物，研究两种复合材料的光 3 4 催化性能及相关的作用机制。同时，以钾掺杂g-C N 复合材料为催化剂，研究光催化 3 4 -Fenton共催化体系的作用机理，以期实现促进Fenton反应中Fe(III)/Fe(II)循环转化的 目的。具体的实验结果如下： （1）采用高比表面积的2D TiO (B)纳米片调控g-C N 纳米片的热缩合过程，制 2 3 4 备了介孔TiO /g-C N 复合材料。FT-IR 和XPS 结果表明，在光催化剂的异质结界面 2 3 4 上形成的O-Ti-N 键显著增加了共轭体系中N-(C)3 的比例，进而加速光生电子的传递。 光学性能和PL 结果进一步表明TiO 和g-C N 之间形成的异质结促进了光生载流子 2 3 4 的分离与转移，改善半导体材料的光催化性能。因此，TCN-12 样品降解ENR 的动力 学常数（k ）最大，为0.0555 min-1，大约是纯g-C N 样品（0.0012 min-1 ）的46.3 倍。 3 4 - 此外，结合ESR 和HPLC-Q-TOF-MS 的实验结果分析可知，·O 在TiO /g-C N 复合 2 2 3 4 材料光催化降解ENR 中起主导作用。 （2 ）以尿素为前驱体，煅烧法制备钾掺杂g-C N 复合材料。BET结果表明金属钾 3 4 的掺杂影响g-C N 的不完全缩合过程，改善了样品的孔隙结构，为光催化反应提供了 3 4 更多的活性位点。FT-IR和XPS结果表明掺杂金属钾引入的O原子成功进入g-C N 的晶 3 4 格中，拓宽了g-CN-K复合材料的可见光吸收范围，提高了g-CN-K催化剂的光生电子 和空穴的分离效率。因此，g-CN-3.9%K对ENR 的去除效率最高，达到26.5%