二维GeSe电性能、热电性能和光学性能应变调控的第一性原理研究.pdf

二维GeSe 电性能、热电性能和光学性能应变调控的第一性原理研究 摘 要 2004 年，Novoselov 和Geim 及其合作者成功地使用胶带从石墨上剥离出了石墨 烯，由于其优异的电学性能、优异的机械性能、高导热性、大比表面积等，它在许多 领域被称为“新材料之王” 。2014 年，赵立东等人发现类黑磷层状结构的 SnSe 单晶 Pnma 相）在923 K 时热电优值可达2.6 。作为SnSe 同族同类型的二维GeSe 材料 （ 已经被证实是很有潜力的热电、光电材料，为了进一步改善 GeSe 热电和光电性能， 本文基于密度泛函理论、玻尔兹曼输运理论以及形变势理论系统研究了应变对单层 GeSe 电性能、热电性能、光学性能的影响，并得出以下结论： （1）利用密度泛函理论和形变势理论计算了单层 GeSe 在不同应变状态下的载 流子有效质量、弛豫时间和迁移率。发现单层GeSe 是带隙为1.12 eV 的直接带隙半 导体，其面内有较强的各向异性。引入应变后，随着压缩应变量的增加，单层 GeSe 的带隙值逐渐减小至0 eV，单层GeSe 会发生由半导体向金属的转变。在Zigzag 方 向或者双轴 （Zigzag 方向和Armchair 方向同时加应变）方向施加超过 1%的压缩应变 时，单层GeSe 由直接带隙转变为间接带隙。随着拉伸应变量的增加，单层GeSe 的 带隙值逐渐增大，但在Zigzag 方向或者双轴方向分别施加超过7%或6%的拉伸应变 量时，才由直接带隙转变为间接带隙。在无应变时单层GeSe 载流子有效质量具有各 向异性，在Zigzag 方向具有重带特征，在Armchair 方向有效质量较低，且空穴载流 子的有效质量重于电子。我们发现不管在哪种方向施加压缩应变，载流子有效质量随 应变程度的增加呈现逐渐减小的趋势，与此相反，有效质量随拉伸应变量的增加而逐 渐增加。无应变时单层GeSe 室温载流子迁移率为383.84 cm2 V− 1 s− 1 （Zigzag 、n 型）、 2 − 1 − 1 2 − 1 − 1 2 107.73 cm V s （Zigzag 、p 型）、155.24 cm V s （Armchair 、n 型）、266.11 cm V− 1 s− 1 （Armchair 、p 型）。加入应变后，载流子迁移率随着压缩应变量的增加而增大， 随着拉伸应变量的增加而减小。在无应变时单层 GeSe 室温载流子寿命为 59.40 fs （Zigzag 、n 型）、18.28 fs（Zigzag 、p 型）、24.02 fs （Armchair 、n 型）、45.15 fs （Armchair 、 p 型）。加入应变后，载流子弛豫时间与载流子迁移率变化情况一致。 （2 ）利用第一性原理和半经典的玻尔兹曼输运理论计算了单层 GeSe 在室温时 的热电输运性质，包括Seebeck 系数S 、电导率σ 和功率因子PF 。我们发现应变对单 I 二维GeSe 电性能、热电性能和光学性能应变调控的第一性原理研究 层GeSe 的热电输运性能具有显著的调制作用。在Zigzag 方向和双轴方向施加拉伸应 变会提升p 型的Seebeck 系数。Armchair 方向和双轴方向施加应变，电导率σ 随着拉 伸应变量的增加而减小，随着压缩应变量的增加而增加。无应变时，单层GeSe 的功 率因子最高为1432.76 W / mK 2 （Zigzag 方向、p 型掺杂），7076.21 W / mK 2 （Zigzag 方向、n 型掺杂），3807.52 W / mK 2 （Armchair 方向、p 型掺杂），2962.45 W / mK 2 19 -3 20 （Armchair 方向、n 型掺杂），对应掺杂浓度分别为：7.9468 ×10 cm 、1.3639 ×10