基于Au@TiO2纳米等离子体的催化传感研究.pdfVIP

重庆大学硕士学位论文 中文摘要 摘 要 在纳米材料领域，由于具有独特的理化性质，贵金属纳米材料引起了极大关 注。在金属纳米等离子体中具有大量的自由电子，受到可见光激发时，这些自由 电子会产生集体振荡，这种电子的振荡行为被称为表面等离子体共振，即SPR。 而电子的集体振荡正是纳米等离子体进行催化与传感的基础。例如，纳米等离子 体对光的敏感性使其在环境保护和能源领域得到广泛应用，基于纳米等离子体材 料合成的光催化剂，不仅提高了传统半导体光催化剂的催化活性，而且还将其响 应范围从紫外波段扩宽到了可见波段，从而可以更大程度利用太阳光的能量。此 外，众所周知，由于SPR效应在光谱上具有一个强的特征吸收峰，这一光谱现象 已经使得表面等离子体共振传感器（SPR）成为一种常见并且已经商业化的传感器， 应用于例如健康医疗和气体传感等方面，感测区域的介电常数的任何变化都会反 应到SPR 的特征峰上，从而实现对催化反应进程的传感检测。然而，这也会给传 感结果带来很大的不准确性，制约着其研究的发展。 本文在现有的催化及传感的研究基础上，针对其不足之处，提出了新的基于 催化反应的纳米等离子体传感监测手段。主要内容简述如下： ① 通过利用将制备好的3.5nm 的Au 纳米溶胶与TiF 水溶液混合水热3h 合 4 TiO Au AuNPs@TiO 10-15nm 成了以 2 为壳、 为核的新型多核核壳材料 2。且多个 的 金核均匀分散在纳米复合材料当中，不仅通过金纳米等离子体的等离子体共振效 应将二氧化钛的光响应区间扩展到了可见光区，而且多个小尺寸的核还可以有效 Au TiO 增大 与 2 的接触面积，使由等离子体振荡激发的热电子可以更加快速的转 移的到邻近的二氧化钛最低空轨道上，实现了更有效的电子-空穴的分离。随后将 其应用到光催化降解罗丹明B 的实验中，AuNPs@TiO 纳米复合光催化剂对罗丹 2 B 89.7% TiO B 13.1% 明 的降解可以达到 、相比对照实验（用 2 催化降解罗丹明 ， ） 和空白实验（在光照下罗丹明B 的自降解，5.8%）光催化效果显著提高。 ②将制备的AuNPs@TiO 纳米等离子体材料应用在催化降解罗丹明B和邻苯 2 二甲酸盐的光催化监测传感当中。利用催化过程中电子转移引起的纳米等离子体 的峰位置摇摆频率来作为传感信号。结果表明制备的传感器在光催化过程中等离 子体峰的摇摆频率可以有效反应催化进程中的速度。该传感器实现了对催化反应 进程的实时监测，更加直观高效。而且由于此传感器的响应信号是由于反应过程 中的电子转移引起的，解决了之前的传感器由于对周围介质变化发生响应而引起 的不确定性。这更有利于传感器的实际应用。 关键词：纳米等离子体；Au@TiO ；表面等离子体共振；纳米等离子体传感器 2 I 重庆大学硕士学位论文 英文摘要 Abstract In recent years, noble metal nanomaterials have attracted great attention due to their unique physical and c