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负载型Fe/Co基催化剂的制备及催化性能研究
摘要
催化是一门涉及化学、生物、物理、环境的交叉性学科。负载型金属纳米催化
剂包括载体和负载于载体上面的纳米级的金属或金属化合物,因为其独特的结构和
优异性能而备受关注。硝基类化合物具有强烈的生物毒性,结构稳定,难以降解,
对环境及生物的破坏巨大;反之,胺基类化合物是重要的医药、化工原料,需求巨
大。通过还原加氢可以将硝基类化合物转化成胺基类化合物是实现变废为宝的重要
方法之一。氢能是一种安全、高效、绿色的能源,电解水制氢是目前最有效的制氢
方法。负载型纳米贵金属催化剂对于上述还原加氢、析氢催化反应都有较好的效果,
但受制于昂贵的价格而无法大规模使用。因此开发负载型纳米过渡金属催化剂是热
门的研究方向。本论文围绕制备负载型纳米金属催化剂催化还原加氢、析氢展开的,
主要内容概括如下:
(1)利用热解法合成了多种N.掺杂碳纳米管包裹Fe/Fe化合物的材料。研究了
不同条件下产物物相、Fe/Fe化合物颗粒尺寸、分布等性质。通过催化对硝基苯乙炔
的选择性加氢还原反应筛选出N一掺杂碳纳米管包裹Fe/Fe3C催化剂材料并研究其催
化多种硝基类化合物的催化性能。通过理论计算深入研究了其优异催化性能(TOF
1290
高达1 h’1)和硝基芳烃的高化学选择性的原因。
(2)我们设计了一种新的合成负载型纳米Fe2P材料的方法。通过细胞膜这种生
物质一步合成负载型纳米Fe2P材料催化剂。研究不同条件下的产物物相,以及Fe2P
纳米材料颗粒尺寸、分布和催化硝基类化合物加氢等性质。由于Fe2P具有磁性,
可以将反应中的Fe2P材料用磁铁回收,并且可以重复使用至少5次而不会损失
任何活性。该工作截止目前为止还在继续深入的进行。
(3)我们利用SiO:模板法,合成一种新的多孔碳负载纳米C02P材料。密集的
孔道结构使得纳米C02P得以充分暴露,提高了电子传输速率。详细研究了该材料在
酸性溶液中的电催化析氢性能。电化学测试表明:达到10mA.cm’2电流密度时的过
电位为197mV,Tafel斜率为65mV.dec~,CV循环500圈后仍由较好的稳定性。
关键词:Fe/Co基催化剂制备;硝基类化合物加氢还原;析氢反应。
and Performanceof Fe/Co
PreparationCatalytic Supported
Based
Catalysts
Abstract
isa the
Catalysiscross-disciplinarysubjectinvolving
environment.Themetal includesacarrierandanano—sizedmetal
supported
nanocatalyst
ormetal onthe hasattractedattentionbecauseofits
compoundsupportedcarrier,and
structureandexcellent have
unique performance.Nitrocompoundsstrongbiological
difficultto have tothe
stable,are
toxicity,arestructurally degrade,andgreatdamage
and
environment are
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