负载型纳米二氧化钛光催化剂制备及其光催化性能分析 .docxVIP

PAGE PAGE 1 负载型纳米二氧化钛光催化剂制备及其光催化性能分析  朱新锋。杨家宽。肖波。王秀萍  (华中科技大学环境工程系，X省武汉430074)  1引言  环境污染的掌握和治理是人类21世纪面临的重大课题之一。在众多的污染治理技术中，半导体多相光催化技术由于能在常温常压下使多种类型的难降解有机物经光催化分解为二氧化碳和水，不会造成二次污染而引起国内外科研人员的重视。粉体半导体光催化剂应用于实际污染物治理，虽已取得了一定成效，但是目前纳米粉末悬浮体系进行光催化，由于其颗粒微小，不易沉淀，催化剂难以回收，活性成分损失大，不利于催化剂的再生和再利用。要实现此技术应用于大规模的水处理，必需解决光催化剂的负载问题及提高光催化剂的活性。催化剂固定化不但可以解决催化剂分别回收的问题，还可以克服Tio2粉末催化剂稳定性差和简单中毒的缺点，也适用于活性组分和载体的各种功能的组合来设计催化反应器。  从粉煤灰中分选出来的空心微珠是火力发电厂煤燃烧的产物，在炉温超过1350—1500％，煤燃烧后成熔融状态，排灰时遇冷产生的球形微珠，它的化学成分主要是：Si、O，和Fe203，具有比重小，绝缘，耐磨等优点及良好的分散性和物化稳定性，是一种抱负的催化剂载体。赵文宽。等人分别采用烧结法和偶联法将Tio2负载在飘珠上制备了漂移型催化剂，来降解原油取得了较好的效果。陈士夫等人以四异丙醇钛为原料，采用浸涂法将Tio2负载在空心玻璃微球表面，研究了制备条件对光催化降解久效磷农药活性的影响。本文以从粉煤灰中分别出来空心微珠为载体，采用不同负载方法制备了负载型二氧化钛光催化剂，并以偶氮染料甲基橙为目标污染物，比较了不同负载方法以及制备条件对光催化活性的影响。  2试验部分  2．1主要试剂和仪器  钛酸四丁酯(C．P)；无水乙醇(A．R)，三乙醇胺(A．R)；甲基橙(A．R)；空心微珠(X省唐山水泥添加剂厂．粒径50—100ttm，密度为O．78g／cm2)；JB1型电磁搅拌器；KRY-12型马福炉；SKB．01型电热恒温干燥箱；15W紫外杀菌汞灯；上  海7520型分光光度计。  2．2二氯化钛薄膜的制备  2．2．1载体的预处理将空12,微珠先用水漂洗，分别出完整的微珠，然后用10％稀硝酸浸泡12小时，接着用大量的清水漂洗，直到流出的水成中性为止。然后将其在马福炉中400℃焙烧2小时，空气中冷却后备用。  2．2．2烧结法制备T薄膜将溶胶．凝胶法制备得到的2g粉体T催化剂用蒸馏水调成糊状，取预处理过的10g的微珠载体，混合搅拌，加热除去大量的水分后，在450℃煅烧两小时，冷却后洗去少量的下沉物，烘干后得到负载型02光催化剂。  2．2．3溶胶．凝胶法制备Tio2薄膜取一定量的钛酸正四丁酯在不断搅拌下溶于无水乙醇中，加入一定量三乙醇胺，混合搅拌一段时间后，逐滴滴加无水乙醇和蒸馏水的混合液，制备成淡黄色的透明溶胶。溶胶经过陈化，将预处理过的载体浸入制备出的溶胶中，搅拌使微珠载体与溶胶充分混合，然后滤掉多余的溶胶，把浸渍负载后的微珠载体马上放人温度为100℃的烘箱中干燥30min，烘干后的微珠再在马福炉中450E焙烧2小时，制备得到负载型TiO2光催化剂。多层负载催化剂的制备过程如下：干燥后的载体在空气中冷却后，接着进行TiO2负载，负载到一定的层数后，进行烧结处理。最终得到多层负载TiO2光催化剂。在制胶的过程中加入可溶性淀粉，得到改良型溶胶，使用上述同样方法制备得到改良型负载型TiO2催化剂。  2．3样品的测试  使用日本RIGAKU公司生产的D／MAX．mA型x射线衍射仪对n溶胶陈化、干燥后热处理得到的TiO2粉末、微珠载体以及负载后的催化剂进行x-ray衍射分析。用日本JEOL公司生产的JSM．35CF型扫描电子显微镜，对载体、负载型TiO2催化剂的表面形貌，晶粒及气孔分布进行了观看。  2．4光催化反应试验  光催化反应器为自制同心圆筒型玻璃容器，容积1000ml，中间的石英管内悬有15W，波长为254nm杀菌汞灯为光源。投入一定量的催化剂到初始浓度为15mg／1的甲基橙溶液中，同时从反应器的底部通入空气，充分混合取样后，开启紫外灯，反应过程中定时取样，离12,分别后，测定甲基橙的吸光度。当甲基橙浓度在40mg／1范围内，在最大波长465nm处的吸光度与浓度之间遵循朗白．比尔定律，则甲基橙降解率C／C。=A／A。，由此可以依据降解率衡量催化剂的活性。  3结果与争论  3．1XRD分析  取溶胶直接制备的粉末催化剂、微珠载体和溶胶负载后微珠作XRD分析，如图1所示。从二