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真空紫外激光辐照对熔石英表面氧空位的影响 在真空环境下利用紫外脉冲激光对熔石英元件表面开展了低于损伤阈值的辐照，通过X 射线光电子能谱对激光诱导的表面氧空位开展了精细表征。研究结果说明：在10-3Pa 的高真空环境下熔石英表面易受紫外激光激励形成低结合能的O1s( 531 eV) ，这种非稳定构造在后续紫外脉冲激光辐照下会出现Si-O 键断裂从而产生氧空位，氧空位产生的程度取决于激光脉冲能量、发次以及真空度，且对熔石英元件的抗损伤性能有显著的负面影响。  透明熔石英材料因具备紫外吸收小、化学性能稳定、抗激光损伤能力强等特性而被用作紫外激光传输的首选材料，如在用于惯性约束聚变研究的高功率固体激光装置中，熔石英是当前唯一可应用于终端光学组件的紫外激光高负载材料; 基于准分子激光器的脉冲激光沉积(PLD) 系统也常用熔石英元件作为真空靶室窗口玻璃。熔石英在大气环境下可通过紫外脉冲激光预辐照提高抗损伤性能，但真空环境下的紫外激光辐照却能导致抗损伤性能的下降。过去的相关研究对该现象开展了初步探索，从实验数据上证实了高真空环境下的紫外脉冲激光辐照能够导致熔石英元件表面出现氧空位，该类缺陷增强了熔石英表面对紫外脉冲激光的吸收，从而降低元件的抗损伤能力，但已有的相关工作对于氧空位产生的机制仍缺乏进一步的研究。因此，深入研究真空环境下熔石英元件在紫外脉冲激光作用下表面氧空位的演变规律及其诱导机制对紫外激光系统的真空应用显得尤为重要。  本次研究利用紫外脉冲激光在真空环境下对熔石英元件表面开展辐照，通过改变辐照能量密度和辐照次数来改变表面氧缺陷的诱导条件，利用X 射线光电子能谱仪(XPS) 对熔石英表面氧缺陷的变化规律开展了表征，在对表征数据开展解谱后明确了氧空位产生的内在机制，并进一步验证了氧空位对熔石英元件抗损伤性能的影响。研究结果有助于进一步理解真空环境下紫外脉冲激光诱导的熔石英元件表面损伤。  1、研究方法  实验过程中使用了一台YAG 紫外脉冲激光器作为氧缺陷诱导光源，其输出波长为355 nm、能量2.5J、脉冲宽度9.3 ns、频率1 Hz。针对研究需求，将熔石英样品放置于真空度可调的真空室内，样品座放置于电动二维平移台上，紫外脉冲激光会聚后从真空室窗口导入引至样品表面，靶室外的长距离显微镜可以实时监测样品表面激光辐照区域的变化，通过调节样品离焦量和激光器的输出能量，确保样品表面的激光辐照能量始终低于损伤阈值，脉冲激光透过样品后在真空室内到达焦点，发散后在导出窗口底部被吸收体吸收。具体的光路示意图如图1 所示。  图1 研究装置示意图  由于研究的重心是紫外脉冲激光对熔石英表面氧空位的影响，因此必须防止制样过程中的样品发生激光损伤。采取的措施是制样前首先在真空环境下准确测试出样品的激光损伤阈值，并确保在后续制样过程中样品承受的最高辐照能量位于亚损伤阈值水平并留有一定余量。由于研究过程中采用了最高2.5 J 能量的355 nm 激光脉冲，在确保靶面能量密度满足要求的情况下，靶面光斑口径到达了Φ4mm，能量均匀性为平顶分布。  在熔石英表面氧空位的表征方面，采用了X 射线光电子能谱仪(XPS) ，该设备已被广泛应用于材料表面化学构造和元素化学价态的分析。XPS的分析射线源使用Al Kα 射线，光子能量1486.6eV，光斑面积为500 μm2，仪器样品室的真空度为8× 10-9 Pa。通过测量熔石英表面XPS 窄谱中各谱线的强度，可以计算出样品表面激光辐照区域的Si、O相对含量。熔石英表面在10-3 Pa 真空中经过紫外脉冲激光辐照后获得的XPS 图谱如图2 所示。  图2 利用XPS 表征的熔石英表面典型的Si、O 图谱  图2 给出了熔石英表面的O1s 峰和Si2p 峰，其结合能分别为532.5 和102 eV，在这其中有可能包含次级峰，通过解谱的形式可以将其解析出来。解谱结果说明：在532.5 eV 的O1s 峰中包含着低结合能(531 eV) 的次级峰，而Si2p 图谱能被解谱为101.5 和103.5 eV 的两个特征峰，其中103.5 eV 结合能的特征峰对应Si4 + ，而101.5 eV 结合能特征峰对应Si2 +，解谱后的分峰在图中分别以细实线和细虚线标识。由于低结合能的O1s 可以反映熔石英表面的非桥接氧(NBO) ，因此在后续的研究过程当中被作为重点关注对象。  3、结论  在10-3Pa 的高真空环境下，受分子自由程加大的影响，熔石英表面的部分Si-O 键较为容易在UV 激光光子能量的激励下出现不稳定的结合，从而形成以NBO 形式存在的低结合能的O1s，该部分氧原子容易受到后续UV 脉冲激光多光子电离作用的影响而出现解离