[超分子化学与晶体工程基础]-柔性配位聚合物.pptxVIP

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2022-08-29 发布于湖北
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[超分子化学与晶体工程基础]-柔性配位聚合物.pptx

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化学（chemistry）是在原子、分子水平上研究物质的组成、结构、性质、转化及其应用的基础自然科学。它源自生活和生产实践，并随着人类社会的进步而不断发展。[7]不同于研究尺度更小的粒子物理学与核物理学，化学研究的原子、分子、离子（团）的物质结构和化学键、分子间作用力等相互作用，其所在的尺度是微观世界中最接近宏观的，因而它们的自然规律也与人类生存的宏观世界中物质和材料的物理、化学性质最为息息相关。作为沟通微观与宏观物质世界的重要桥梁，化学则是人类认识和改造物质世界的主要方法和手段之一。

7. 柔性配位聚合物 1 Flexible coordination polymers SOD-[Zn(mim)2] (MAF-4) Free Diameter 11.4 Å Window 3.3 Å Hydrophobic N N Zn2+ + 咪唑基阴离子及二价d10金属组装的SOD微孔材料：[Zn(mim)2]nxsolvent Me solvent accessible area 47.0% Angew. Chem. Int. Ed. 2006, 45, 1557. 2 Free Diameter 11.6 Å Window 4.1 Å SOD-[Zn(mtz)2] (MAF-7) N N N Zn2+ + SOD structure with active N atoms 咪唑  三氮唑 R Hydrophilic Adv. Mater. 2011, 22, 1268 3 MAF-4 Surface modification SOD-[Zn(mim)2] Cage d 11.6 Å Window d 3.4 Å Cage d 11.4 Å Window d 3.2 Å Void = 49.8% Hydrophobic MAF-7 SOD-[Zn(mtz)2] Hydrophilic Me N N Zn2+ + Me N N N Void 51.7% Adv. Mater. 2011, 22, 1268 4 0 200 400 600 800 20 40 60 80 100 Weight (%) Temperature ( oC) sod-Zn(mim) 2 sod-Zn(mtz) 2 823 K 773 K 723 K 693 K 673 K 623 K 573 K 553 K 523 K 473 K 373 K 298 K 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 2 / degree Adv. Mater. 2011, 22, 1268 5 sod-[Zn(mim)2] Thermostability: SOD-Zn(mim)2 400 oC SOD-Zn(mtz)2 300 oC Temperature-dependent PXRD MAF-4 MAF-7 0 30 25 20 15 10 5 sod-[ Zn(mtz)2] sod-[ Zn(mim)2] CO2 at 298 K A / cm3 (STP) g-1 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 P / Po 孔道表面特性: 影响主—客体作用 CO2 sorption @ R.T. 未配位N原子：孤对电子 CO2：偶极分子 - + - O C O Adv. Mater. 2011, 22, 1268 6 Water sorption @ R.T. 窗口特性: 疏水 vs 亲水不同主客体作用门控（开关）效应 MAF-4 MAF-7  Smaller hydrophobic window  Larger hydrophilic window 4.1 Å 3.3 Å 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 0 100 200 300 400 A / mg g-1 MAF-7 MAF-4 Adv. Mater. 2011, 22, 1268 7 Window Size: MAF-4: 3.4 Å MAF-7: 4.1 Å 0 100 200 300 400 500 A / mg·g -1 Cyclohexane Mesitylene p-xyene Toluene Benzene Ethanol Methanol Size Effect Vapor Sorption 0 100 200 300 400 500 A / mg·g -1 sod-[ Zn(mim)2] Cyclohexane Mesitylene p-xyene Toluene Benzene Ethanol Methanol sod-[ Zn(mtz)2]MAF-7 MAF-4 Molecular Size C6H6 3.3  6.6  7.3 Å3 C6H12 5.0  6.6  7.2 Å3 Adv. Mater. 2011, 22, 1268 8 SOD-[Zn(mim)2] (MAF-4) 分离功能 9 吸附：甲醇、乙醇、苯、甲苯、对二甲苯不吸附：水、三甲苯、环己烷性质效应：水与有机分子（甲醇、乙醇、苯等）尺寸效应：小有机分子（甲醇、乙醇、苯、对二甲苯）与大有机分子（三甲苯、环己烷） Single-crystal X-ray diffraction + Raman