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地表粉尘重金属污染粒级效应及生物有效性研究 由于大气沉降和城市交通、建筑、工业和其他非点源产生的颗粒物质，它们在风浪、水和重力的作用下沉积在城市不透水的土壤中，形成地表径流。由于环境界面的特殊性，清除污染物对城市环境的影响和人类健康风险的危害越来越受到重视。颗粒的粒径特征及其结合方法在一定程度上决定了污染物的运动和生物有效性。在这方面，国外科学家在20世纪80年代后进行了大量的相关研究，并对地表径流的积累、粒径环境效应以及生物有效性进行了评价。其中，连续分类提取法被认为是一种有效的方法，并且在中国进行了相对较晚的土壤清除试验。许多科学家给出的名字不同（土壤灰尘、城市尘土、城市灰尘、道路灰尘、地表径流等）[12、13、14、15、16、18、19、20、21、22、23、24]。然而，样品的性质是相同的。研究内容主要包括重量损失和空间差异、颗粒粒度分布与力场运动之间的关系、颗粒组成和物质来源的分析，以及pb和cd等重金属污染的粒级效应。一般来说，颗粒的采样方法和粒径分类的标准不同。对于重金属总量含量的很多，但对储存形式和生物有效性的研究很少。在这种背景下，本文以上海中心为例，在分析重金属颗粒影响的基础上，结合重金属颗粒含量来研究其生物有效性，为促进我国城市地表径流的研究和改善城市生态环境质量提供重要依据。 1 样品采集与分析 地表灰尘颗粒物累积是一个复杂的动力学过程, 受降雨事件影响显著, 具有来源复杂及高度的时空变化特征, 反映的是特定时间段内的环境状况.而在以往的研究中, 多选择一次性、在晴朗3 d以上的无风天气采样, 这样不仅没有考虑到样品的季节差异, 也忽略了地表灰尘颗粒物本身所包含的实时的、特定的环境信息.因此, 在研究中参考国内外采样方法, 认为针对同一采样点进行较长时间序列的周期性采样, 可以避免1次采样即作为样品研究所带来的季节性差异影响, 从而提高采集样品的代表性.分别于2005年11月、 2006年1月、 4月和7月, 在上海市普陀区和长宁区范围内, 中山北路交通区、新世纪广场、仙霞新村和华东师范大学校园4个采样点, 用塑料铲和毛刷在固定的路面区域各进行每星期1次的地表灰尘采集, 样品采集后放入聚乙烯塑料袋中密封保存, 每个样点共采集样品16个.表1为采样点周围环境状况. 在实验室中, 将每个采样点所有时间序列样品各取等量少许, 混合均匀作为样点代表值.在划分样品粒径级别中发现, 除一些较大的石块、植物碎屑等以外, 样品基本上都能经过35目筛, 因此将500 μm粒径级别颗粒物作为地表灰尘有效样品.参考美国EPA有关标准, 认为75 μm的细粒径级别地表颗粒物是通过再悬浮进入大气环境的主要物质来源, 由此将75 μm作为划分地表灰尘最小粒径级别标准.将上述混合均匀的样点地表灰尘分别过35目、 60目、 100目和200目尼龙筛, 得到75μm、 75~150 μm、 150~250 μm和250~500 μm的 4种分级灰尘样品 (以下简称75 μm、 150 μm、 250 μm 和500 μm 4个级别) 备用.取适量过35目筛 (500 μm) 的地表灰尘样品, 放入50 mL烧杯, 超声波仪中超声10 min后, LS13 320型激光粒度仪测定灰尘样品粒径分布.采用连续分级方法对每个粒径级别样品预处理后, 得到每个粒径级别的5种赋存形态待测样品, 采用Perkin Elmer公司生产的AANALYST800 型原子吸收光谱仪测定, 其中Cu、Zn、Ni、Cr 及Pb测定采用火焰法, Cd采用石墨炉法.在分析测定中采用国家标准土壤样品 (GSD-9) 进行全过程的分析质量控制, 为检测实验分析的可靠性, 随机抽取1个样品作5 次重复实验, 其中Cu、Zn、Pb和Cd的相对标准偏差均小于10%, Cr 和Ni的相对标准偏差均小于20%.经实验测试得到每个粒径级别污染物的赋存形态含量, 将5种形态和作为此样点对应粒径级别的污染物总量含量. 2 结果与讨论 2.1 不同粒径级别颗粒颗粒粒度分布特征 粒径分布既决定了颗粒物的可迁移性, 也与其污染潜力密切相关.图1为4个样点地表灰尘部分时间序列粒径分布累积曲线.可以看出, 灰尘颗粒物中值粒径d50范围差异很大, 在35~215 μm之间, 平均值为132 μm, 这是由地表灰尘来源复杂及其高度变化时空分布特征 所决定的.图2为不同粒径级别灰尘颗粒物体积分数, 可以看出, 低于75 μm体积分数明显高于其他3个级别, 平均值为28%~45%, 500 μm级别平均值为20%~30%, 150 μm和250 μm粒径级别平均值在10%~20%之间.由此可见, 上海城市地表灰尘75 μm粒径级别颗粒物占比例最大, 高强度的道路交通环境对近地层空气造成了频繁扰动,