双杂原子Ti-V-β沸石的合成、表征及催化性能研究 .pdfVIP

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第２４卷第１期无机化学学报Ｖｏ１．２４Ｎｏ．１

２００８年１月ＣＨＩＮＥＳＥＪＯＵＲＮＡＬＯＦＩＮＯＲＧＡＮＩＣＣＨＥＭＩＳＴＲＹ１１７—１２３

双杂原子Ｔｉ．Ｖ．１３沸石的合成、表征及催化性能研究

李艳凤喻铃何震何红运

（湖南师范大学化学生物学及中药分析教育部重点实验室，长沙４１００８１）

摘要：以白炭黑（二氧化硅）为硅源、四乙基氢氧化铵为模板剂、硫酸钛为钛源、偏钒酸铵为钒源、氟化钠为矿化剂。采用水热法合

成了Ｔｉ—Ｖ—Ｂ沸石。探讨了合成条件对Ｔｉ—Ｖ—Ｂ沸石形成的影响。运用ＸＲＤ、ＩＲ、ＵＶ—Ｖｉｓ固体漫反射光谱、ＴＧ／ＤＴＡ、ＳＥＭ＋ＥＤＳ和

ＩＣＰ等测试技术对样品进行了表征并测定了样品中Ｔｉ和Ｖ的含量结果表明．按下列化学组成配制初始反应混合物：ｎ（ＳｉＯ２）：

ｎＶ２（Ｏ５）：ｎＯ＇ｉＯ２）：ｎ［ＴＥＡ）（２Ｏ】：ｎＨ２（Ｏ）：ｎＮ（ａＦ）＝６Ｏ：（Ｏ．０５￣１．２）：Ｏ．（１—２．４）：（１２～１８）：４（５０—７２０）：（４—１４），可制备出Ｔｉ—Ｖ—Ｂ沸石，Ｔｉ和Ｖ原子进

入了沸石骨架。对样品在以Ｈ：Ｏ：为氧化剂氧化苯乙烯反应中的催化活性作了初步考察，结果表明，Ｔｉ—Ｖ—Ｂ沸石具有很高的催化

活性，在下列反应条件下：ｖ（ｎ２０２）／ｖｐｈ（ＣＨ＝ＣＨ２）＝２．６，Ｖ（ａｅｅｔｏｎｅ）／ｖｐｈ（ＣＨ＝ＣＨ２）＝１０，ｍｃａ（ｔ）／ｖｐｈ（ＣＨ＝ＣＨｚ）＝０．００３ｇ・ｍＬ～，Ｔ－－８０ｏＣ，ｔ＝

６ｈ，苯乙烯的转化率９８．１６％。产品的选择性为：苯甲醛６８．１５％。苯乙醛２３３５％。苯乙酮６．６１％。

关键词：水热合成；沸石；苯乙烯；氧化

中图分类号：０６１１．４文献标识码：Ａ文章编号：１００１—４８６１（２００８）０１一Ｏｌ１７一ｏ７

Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ＣｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎａｎｄＣａｔａｌｙｔｉｃＢｅｈａｖｉｏｒｏｆＢｉｈｅｔｅｒｏ－ａｔｏｍＴｉ－Ｖ－ＢＺｅｏｌｉｔｅ

ＬＩＹａｎ—ＦｅｎｇＹＵＬｉｎｇＨＥＺｈｅｎＨＥＨｏｎｇ—Ｙｕｎ

ｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＢｉｏｌｏｇｙａｎｄＴｒａｄｉｔｏｉｎａｌＣｈｉｎｅｓｅＭｅｄｃｉｉｎｅＲｅｓｅａｒｃｈ，ＭｉｎｉｓｔｒｙｏｆＥｄｕｃａｔｏｉｎ，

ＨｕｎａｎＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｃｈａｎｇｓｈａ４１００８１）

Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｉ．Ｖ—Ｂｚｅｏｌｉｔｅｈａｓｂｅｅｎｈｙｄｒｏｔｈｅｒｍａｌｌｙｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅｄｕｓｉｎｇｆｕｍｅｄｓｉｌｉｃａ（ＳｉＯ２）ａｓｔｈｅｓｉｌｉｃａｓｏｕｒｃｅ，ｔｅｔｒａｅｔｈｙｌ

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ａｓｔｈｅＶａｎａｄｉｕｍｓｏｕｒｃｅａｎｄｓｏｄｉｕｍｆｌｕｏｒｉｄｅＮ（ａＦ）ａｓｔｈｅｍｉｎｅｒａｌａｇｅｎｔ．Ｔｈｅｅｆｆｅｃｔｓｏｆｖａｒｉｏｕｓｆａｃｔｏｒｓｏｎｔｈｅｓｙｎｔｈｅｓｉｓｏｆ

Ｔｉ—Ｖ．１３ｚｅｏｌｉｔｅｈａｖｅｂｅｅｎｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄ．ＴｈｅｓａｍｐｌｅｓｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅｄｈａｖｅｂｅｅｎｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚｅｄｂｙＩＣＰ，ＸＲＤ，ＩＲ，ＴＧ／ＤＴＡ，

ＳＥＭ／ＥＤＳａｎｄＵＶ．Ｖｉｓｉｂｌｅｄ