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目录
摘要I
AbstractIII
第一章绪论1
1.1引言1
1.2地下水硝酸盐污染2
1.2.1地下水硝酸盐污染概况2
1.2.2地下水硝酸盐处理方法2
1.3电化学去除硝酸盐技术机理阐述3
1.3.1电化学还原硝酸盐的理论电位3
1.3.2电化学还原硝酸盐的反应途径4
1.4电化学还原硝酸盐的研究进展7
1.4.1非金属催化剂7
1.4.2铜基催化剂8
1.4.3钴基催化剂9
1.4.4其他过渡金属催化剂11
1.5电化学还原硝酸盐的研究前景13
1.6论文选题及研究内容14
第二章碳包覆钴镍合金催化剂的设计及其电催化合成氨性能研究17
2.1引言17
2.2实验部分19
2.2.1实验试剂和仪器19
2.2.2实验步骤20
2.2.3电化学测试21
2.2.4分析方法21
2.2.5理论计算方法23
2.2.6纳米材料的表征24
2.3结果与讨论24
2.3.1物相分析24
2.3.2形貌分析26
2.3.3结构分析28
2.3.4电化学性能表征30
2.3.5理论计算探究硝酸盐还原机理37
2.4本章小结39
第三章钴基金属硼化物催化剂用于高效电合成氨的性能及其机理研究40
3.1引言40
3.2实验部分41
3.2.1实验试剂和仪器41
3.2.2实验步骤42
3.2.3电化学测试42
3.2.4分析方法标准曲线的绘制43
3.2.5电化学原位拉曼光谱测试43
3.3结果与讨论44
3.3.1物相分析44
3.3.2形貌分析44
3.3.3结构分析46
3.3.4电化学性能表征49
3.3.5电化学还原硝酸盐机理探究54
3.4本章小结57
第四章总结与展望58
4.1总结58
4.2展望59
参考文献60
攻读硕士学位期间的主要成果及所获奖项80
致谢81
摘要
氨(NH)作为重要的化学物质,被认为是有潜力的能源载体。长久以来,氨主要通
3
过Haber-Bosch技术在高温高压下催化氮气(N)与氢气(H)反应合成,产氨量占全球
22
90%以上。然而,该工艺能耗巨大且成本高,因此寻找绿色高效的合成氨方法至关重要。
电化学N2还原反应(NRR)是一种可替代能源密集型传统工艺的绿色合成氨的方法。受
限于N2的极低溶解度、N≡N键的高解离能(941kJmol−1)以及竞争性的析氢反应(HER),
导致氨法拉第效率(FE)和产率较低。硝酸盐
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