高熵催化剂的活性位点设计及电氧化性能研究.pdfVIP

山东师范大学硕士学位论文

目录

摘要I

AbstractIII

第一章绪论1

1.1引言1

1.2电氧化反应及预氧化过程的研究背景1

1.2.1电氧化反应1

1.2.2电氧化反应中预氧化过程2

1.3催化剂活性位点的设计及研究进展3

1.3.1富集活性位点的一般策略3

1.3.2活性位点设计的研究进展3

1.4高熵催化剂的研究背景8

1.5本论文的选题背景及研究内容12

第二章实验所用材料、表征手段及电化学测试15

2.1实验所用材料15

2.2结构表征手段15

2.3电化学测试方法15

第三章晶格无序的高熵金属氢氧化物预催化剂用于双功能电氧化17

3.1引言17

3.2实验部分18

3.2.1材料制备18

3.3分析与讨论19

3.3.1产物表征19

3.3.2元素分析22

3.3.3析氧反应性能研究26

3.3.4尿素氧化反应性能研究35

山东师范大学硕士学位论文

3.4本章小结39

第四章线-片式高熵氢氧化物的析氧反应性能研究41

4.1引言41

4.2实验部分42

4.2.1材料制备42

4.3分析与讨论43

4.3.1产物表征43

4.3.2元素分析45

4.3.3析氧反应性能研究48

4.3.4催化后表征52

4.4本章小结54

总结与展望55

参考文献57

参与课题与所获奖项70

致谢71

山东师范大学硕士学位论文

摘要

当今社会的能源问题以及化石燃料的使用所带来的环境问题迫使人们探索开发可再

生清洁能源。在众多的可替代能源中，氢能是最具潜力的候选能源。在可实现的氢气制备

方法中，电解水制氢因其高效率、低成本等优点，成为了产氢的首选途径。然而，在整个

电解水的过程中，作为半反应的阳极反应涉及复杂的反应机理、缓慢的动力学过程，成为

了电解水过程的限速步骤。为了解决这项问题，研究者们致力于设计开发出廉价且性能优

异的电氧化催化剂，用于提高产氢效率。

在催化剂中局部富集或在阳极预氧化过程中原位产生的高价金属离子是电氧化反应

的活性物种。因此，富集局域活性位点和促进预氧化反应对提高电氧化反应性能具有重要

意义。如何使催化剂富集局部活性位点和促进预氧化过程来提高电氧化反应性能是如今的

重点研究内容。一方面，高价态金属离子可以通过微结构设计局部富集，也可以通过电化

学预氧化过程原位生成。另一方面，催化剂的本征活性与电子结构密切相关，可以通过组

成调制以提高催化剂的本征活性。近年来，高熵催化剂因其特有的催化集团效应和可调制

的活性位点受到了广泛关注。因此，对高熵催化剂进行活性位点的设计可以提高催化剂的

电氧化性能。

在本论文中，我们以过渡金属层状氢氧化物（LH）为研究对象，通过高熵策略进行催

化剂活性位点的设计。构建多级纳米结构可以使催化剂的边缘活性位点优先暴露，有利于

增加催化剂的局部活性位点数量，促进能够使活性物质原位生成的预氧化过程，进而提高

催化活性。本论文的主要内容包括：

1.我们通过构建多级结构，将催化剂与导电性基底复合的方法设计合成了负载在碳

布基底上的高熵层状双金属氢氧化物纳米片阵列催化剂，该催化剂在析氧反应（OER）和

尿素氧化反应（UOR）中均