Co基复合类水滑石在苯丙酸加氢中的催化性能研究.pdf

摘要

醇是医药和表面活性剂等重要的精细化学品的中间体，随着精细化工行业的迅速发

展，人们对醇类化合物的需求量日益增加。将羧酸类化合物转化为高附加值的醇类化合

物已成为学术界的研究热点。贵金属催化剂经研究被广泛用于羧酸直接加氢制醇，但贵

金属开采量低，价格昂贵。基于此，本文通过添加Fe、CeO2对非贵金属Co基催化剂进

行改性，实现了苯丙酸高效催化加氢制苯丙醇。并通过一系列表征手段，考察了金属化

学态、金属间相互作用以及载体的酸性强度等因素对苯丙酸加氢反应的影响。

（1）采用尿素辅助共沉淀法制备了CoAl-LDH(双羟基氢氧化物)前驱体，通过直接

x

还原使其形成复合金属氧化物催化剂CoAl-R，并将其进行苯丙酸加氢反应测试，反应

x

结果表明，在170℃和3MPaH2压力下该催化剂在苯丙酸加氢反应中转化率约为100%，

但相应的苯丙醇选择性较低为65.6%。原因在于存在苯环加氢反应，结合XRD、SEM

和NH-TPD等表征结果来看，该方法合成的Co基催化剂，具有稳定的片层结构，适宜

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的酸强度，有助于苯丙酸加氢反应的进行。

（2）采用尿素法合成了CoFeAl-LDH前体，直接还原制得CoFeAl-R催化剂，

xyxy

对其进行苯丙酸加氢测试，实验结果表明，在反应温度170℃，H2分压为3MPa时苯

丙酸转化率达到100%，苯丙醇选择性高达91.3%。结合表征结果表明，Fe的加入使催

化剂具有适宜的酸性强度，并改变了催化剂结构特性，增大了催化剂的比表面积和孔体

积，增强了反应物在其表面进行传质，此外在CoFe之间存在着金属间的相互作用，促

进了催化剂的还原。

（3）利用沉淀法将CoFeAl-LDH负载于CeO上，制得CoFeAl/CeO(CFAC-m)

xy2xy2

催化剂。通过在170℃，3MPaH2分压下进行了苯丙酸加氢反应测试，其中苯丙酸转化

率为100%，苯丙醇选择性达到了93.3%。结合一系列表征分析，表明该策略将富含氧

空位的CeO与高活性的CoFeAl-LDH巧妙结合，形成了富含介孔的纳米花状结构，与

2xy

CoFeAl-R相比，CeO的掺杂在保持苯丙酸高转化率的同时提高了苯丙醇的选择性。

xy2

关键词：苯丙酸，加氢反应，水滑石，复合金属氧化物，CeO2

Abstract

Alcoholsareintermediatesofimportantfinechemicalssuchasmedicineandsurfactants.Withtherapid

developmentoffinechemicalindustry,thedemandforalcoholsisincreasing.Theconversionofcarboxylic

acidcompoundsintohighvalue-addedalcoholshasbecomearesearchhotspotinacademia.Noblemetal

catalystshavebeenwidelyusedindirecthydrogenationofcarboxylicacidstoalcohols,buttheamountof

preciousmetalsminedislowandthepriceishigh.Basedonthis,thenon-preciousmetalCobasedcatalyst

wasmodifiedbyaddingFea