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段鹏飞国家纳米科学中心2021-7-15超分子组装体系中的上转换发光和上转换圆偏振发光

研究领域光化学与物理超分子化学手性化学上转换发光圆偏振发光上转换圆偏振发光（ZolixOmni-λ500i超分子组装体系中的光化学与物理自组装化学：分子的精密组织和调控?分子激发态能量转移的精细调控?不稳定激发态的稳定化激发态种类多样性，多光子作用过程的新现象，新发现，新机制，新科学？

一、上转换发光二、圆偏振发光三、上转换圆偏振发光（ZolixOmni-λ500i）超分子组装体系中的光化学与物理

光是一种电磁波，从波动光学角度来说，基本的物理参数有波长、光强、速度、波矢、频率、偏振。低能量光向高能量光的转化上转换发光圆偏振发光手性发光物质在光或电的激发下，发出的左右圆偏振光强度不同的现象

上转换发光：吸收低能量长波长的光，发射高能量短波长的光H2制备、CO2还原光催化光学成像光动力治疗光化学合成太阳能电池上转换发光（光子频率上转换）

光子频率上转换机制(a)(b)~MW/cm2TwophotonsLowefficiencyTwo-photon-absorption(TPA)UCS1S0S1T1T1T1S1ISCTTET+TTADonorAcceptor～mW/cm2HighefficiencyO2?sensitiveTwophotonsTriplet–tripletannihilation(TTA)UCRare-earth-dopednanomaterials(c)~W/cm2TwophotonLowefficiencyLargeanti-Stokesshift

DonorS0S0S1AcceptorDonorS0S1T1T1T1T1在激发态寿命期间，伴随两种能量传递过程①三重态-三重态能量转移（TTET）②三重态-三重态湮灭（TTA）S0S1①3＊3②3＊3＊①3＊3三重态-三重态湮灭上转换发光（TTA-UC）

以前的分子扩散体系（溶液，聚合物）能量迁移×分子扩散效率受限（尤其是固态）×由于固体中分子扩散受限，很难实现低能量光激发实现上转换×分子氧的淬灭影响较大（液态）激发三重态分子的扩散和碰撞3＊3＊1＊3＊3＊3＊3＊上转换发光有序组装体系中的能量转移三重态能量转移○准固相中高效上转换○快速能量迁移，低激发光○对氧气和空气的稳定性上转换发光1自组装凝胶体系中高效上转换发光

自组装凝胶体系中高效上转换发光J.Am.Chem.Soc.2015,137,1887

532nmlex=532nm+Donor(PtOEP)Acceptor(DPA)DMF+PtOEP/DPA/LBGternarygel自组装凝胶体系中高效上转换发光LBG

自组装凝胶体系中高效上转换发光

手性组装调控的高效上转换发光****

手性组装调控的高效上转换发光ZolixOmni-λ500iUnpublishedwork

手性发光物质在光或电的激发下，发出的左右圆偏振光强度不同的现象主动发光发光波长可以灵活调节发光强度无损耗圆偏振发光手性物质与圆偏振光的相互作用交替产生左圆和右圆偏振光一般为非偏振光

发光不对称因子glum面临的主要问题一、圆偏振发光材料合成困难二、圆偏振发光不对称因子低水平徘徊（10-5-10-3）

*共组装解组装半导体量子点钙钛矿纳米晶有机发光染料Adv.Mater.2017,29,1606503;2019,30,1705011Angew.Chem.Int.Ed.,2017,56,12174手性凝胶因子超分子组装构筑策略“Chiralhost-achiralemissiveguest”上转换纳米粒子UCNP

上转换圆偏振发光（UC-CPL）J.Am.Chem.Soc.,2017,139,9783三重态-三重态湮灭上转换圆偏振发光

上转换圆偏振发光（UC-CPL）ZolixOmni-λ500i

CPLUC-CPL三重态-三重态湮灭上转换圆偏振发光（UC-CPL）PromptCPL

J.Phys.Chem.Lett.,2020,11,311-317三重态-三重态湮灭上转换圆偏振发光（UC-CPL）

Nat.Commun.,2020,11,5659手性液晶：上转换圆偏振发光

Nat.Commun.,2020,11,5659.手性液晶：上转换圆偏振发光

上转换圆偏振紫外发光UC-CPUVLglum