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石墨相氮化碳的改性及其光催化还原铀研究

摘要

核能作为一种新型清洁能源，在全球能源战略中的地位至关重要。铀资源是核能

可持续发展的基础，为保证核能可持续发展，亟需解决铀资源短缺的问题。目前常规

铀资源储量有限，开发非常规铀资源对于核能发展具有极其重要的战略意义。海洋中

的铀资源储量丰富，远超于陆地铀资源。因此，发展海水提铀技术为解决铀资源短缺

问题提供了希望。光催化技术能够将可溶性U(VI)还原为不溶性U(IV)，进而实现溶液

中铀的分离提取，该方法具有效率高、绿色清洁等优点，应用前景广阔。

光催化反应的关键是催化剂。在众多光催化剂中，石墨相氮化碳（g-CN）具有

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能带结构适中、稳定性好等优点，被广泛的应用于光催化研究。然而，本征g-CN存

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在可见光响应低、电子空穴（e~h）复合率高等缺点，极大限制了其应用。本论文基

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于元素掺杂和异质结构筑策略，优化改性g-CN以提升其可见光吸收能力、e~h分离

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效率，改善其光催化活性。本论文系统研究了不同方法改进的g-CN对U(VI)的光催

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化分离能力，并探讨了相关的反应机理。本论文主要研究内容如下：

（1）针对本征g-CN存在光的利用率低等问题，采用简单的高温煅烧法合成了一

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种具有增强光催化性能的金属元素钇（Y）掺杂g-CN（YCN）催化剂，考察了不同

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Y3+掺杂量对YCN光催化还原U(VI)性能的影响。通过XRD、FT-IR、TEM和XPS等

系统分析了掺杂Y3+对催化剂晶体结构、微观形貌的影响。结果表明Y3+的引入未改变

催化剂的晶体结构，催化剂表面呈多孔状；光电特性分析表明Y3+引入g-CN后有效

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改善了氮化碳能带结构，催化剂带隙变窄，光吸收能力增强。光照下YCN对U(VI)的

去除率是原始g-CN的5.3倍，光催化活性显著增强。

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（2）除金属离子掺杂外，论文进一步探究了非金属元素P掺杂（PCN）对g-CN

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光催化还原铀的影响。光电性能测试和理论计算结果表明，掺杂P后PCN的电子结构

得到改善，其带隙变窄、可见光吸收能力增强、光生电荷转移能力提高。与原始g-

CN相比，掺杂比例为0.1的PCN表现出优异的光催化活性，在10min内对U(VI)的

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去除效率达到100%，光催化还原铀效率是g-CN的30倍。结合EPR和自由基测试结