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哈尔滨工业大学工学硕士学位论文
摘要
近年来，抗生素在畜牧养殖等行业被广泛应用，以盐酸四环素（TCH）为例，
其以高亲水性和低挥发性长期存在于水环境中，从而对生态环境和生物健康带来
一定的潜在危害，TCH的有效去除成为广受关注的问题。电氧化法可直接氧化或
2-
通过∙OH、∙O等间接氧化矿化TCH，因其设备简单，反应条件温和，可控性强等
优势被认为是可靠的净水技术。开发具有高氧化活性、高性价比的电氧化材料是
发展该技术的关键。
碳材料以其电导率高、孔隙可调和易构建复合材料等优势为电极材料研究热
点，本研究以胱氨酸为碳源制备了硫、氮双掺杂的具有丰富的孔隙结构、高度石
墨化的碳材料（NSC）。以NSC做阳极电氧化降解水体中的TCH，当NaSO浓
24
2
0.1mol/LTCH25mg/L10mA/cm1hTCH
度为，浓度为，电流密度为，内去除率
88.93%30minNSC
可达到，降解开始符合一级动力学模型。具有优异的循环稳定
性，循环降解五次之后降解效率仍达82.2%。自由基捕获实验表明反应过程中∙OH
起主导作用。
为进一步提升NSC基阳极材料氧化活性，在NSC上负载过渡金属磷化物得到
胱氨酸基碳材料（FeCoP-NSC），调控柠檬酸与NSC比例改性水滑石成核生长的
位点，暴露大量活性位点以增大NSC与TCH的接触面积。系列表征表明
FeCoP-NSC材料具有丰富的孔隙结构、较高的石墨化程度和优异的导电性。将
FeCoP-NSC用作阳极电氧化去除水体中的TCH，在NaSO浓度为0.1mol/L，TCH
24
2
25mg/L10mA/cm1h95.2%
初始浓度为时，电流密度为，内降解效率可至，降
30min6h68.8%FeCoP-NSC
解前的反应符合拟一级动力学模型，内矿化率可达。
具有优异的循环稳定性，循环降解五次之后降解效率近90%。极化曲线表明，NSC
的存在使FeCoP-NSC具有较高析氧过电位从而抑制降解过程中副反应的发生。自
由基捕获实验显示反应过程中∙OH起主导作用。进一步测试了中间产物从而分析
TCH的降解路径。
胱氨酸碳基材料电氧化活性高、稳定性好、循环利用性强，对于含抗生素水
体修复具有潜在的实际应用价值。本研究为新型电氧化阳极材料设计与制备提供
了新的思路，为碳基材料净水研究提供了有效的方法和技术参考。
关键词：胱氨酸碳材料；电氧化；盐酸四环素；过渡金属磷化物；净水技术
I
哈尔滨工业大学工学硕士学位论文
Abstract
Inrecentyears,antibioticshasbeenwidelyusedinanimalhusbandryandother
industries.T
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