炭化磁性壳聚糖活化过硫酸盐降解水中土霉素效能研究.pdfVIP

摘要

摘要

近年来，四环素类抗生素被广泛应用于禽畜养殖业以及人类医疗中，同时伴随

着出现的相关环境污染问题也越来越受到重视。四环素类抗生素的生产废液处理

不完全，以及使用过程中的滥用以及环境迁移等问题导致四环素类抗生素能在各

种环境中检出，对人类以及各种生物的环境健康产生了严重威胁，必须采取有效措

施遏制其在环境中扩散。过硫酸盐高级氧化法是一种适应性强，能够高效深度降解

有机物的水处理方法，但只有当过硫酸盐被活化时，反应体系才具有强氧化性，因

此，研究一种经济高效的催化剂具有很好的实际意义。本论文以壳聚糖作为生物基

载体，负载纳米FeO再经过高温炭化形成炭化磁性壳聚糖，作为活化过PMS的

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催化剂，并对其活化PMS高效降解水中土霉素的效能和机制进行研究。

对催化剂的制备条件进行优化并对其性能进行探究。首先对纳米FeO的制备

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方法进行探究，选择两步法制备磁性壳聚糖，并对FeO和壳聚糖粉末的比例以及

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煅烧温度和煅烧时间对催化性能的影响展开了优化研究，得到催化剂的最佳制备

条件如下：FeO和壳聚糖粉末的比例为1.5:1、煅烧温度为700℃以及煅烧时间为

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2h。同时，对催化剂进行SEM、EDS、BET、XRD、XPS以及VSM分析，结果表

明FeO在壳聚糖上成功负载，并具有优于壳聚糖的吸附性能，且具有强磁性。

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本研究中土霉素的降解效能受到反应体系中诸多因素的影响，通过探究PMS

的投加量、催化剂的投加量、土霉素初始浓度、体系pH、水中常见阴离子和腐殖

酸对反应体系降解土霉素效能影响可得：随着PMS的投加量、催化剂的投加量以

及体系pH的增大，土霉素的降解效能也增加，但土霉素的初始浓度的增加会使体

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系降解效能降低。总体来说，Cl、HCO、HPO、SO、NO以及HA对土霉素降

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解效能的抑制作用不大，土霉素降解效率都能达到80%以上，体系的抗干扰性强。

对反应体系降解土霉素的机理进行探究。对催化剂的可循环性进行实验研究

发现，循环次数越多，催化性能逐渐降低，但循环4次之后，反应体系对土霉素的

降解效能仍高于80%。通过对反应前后催化剂的XRD和XPS分析可得，催化剂

活性的降低可能有两个原因：催化过程中部分Fe与催化剂中O结合导致游离Fe

减少以及Fe0的减少；中间产物在催化剂上附着，减小反应接触面积。本文通过淬

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灭反应和ESR检测探究，确定体系中起强氧化作用的是SO•和·OH，其中SO•

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占主导地位。最后，通过对反应体系中土霉素矿化度测试以及中间产物分析得到：

反应体系中的土霉素不是直接被矿化的，首先主要生成大分子中间产物，再继续被

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摘要

进一步断键、开环，羰基化等生成更小分子量的有机物，最终生成CO和HO，