催化甲醇羰基化合成碳酸二甲酯反应条件的优化论文.docxVIP

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摘要

甲醇羰基化合成碳酸二甲酯作为化工领域的重要反应，因其产物在溶剂、合成材料及环保等方面的广泛应用而具有重要的研究价值。然而，传统DMC合成方法，如光气法、酯交换法等，存在原料毒性高、工艺复杂及环境污染严重等问题，限制了其大规模生产和应用。为应对这一挑战，本研究采用环氧丙烷（PO）、二氧化碳和甲醇为原料，创新性地使用负载于氧化镁（MgO）上的胆碱氢氧化物离子液体作为催化剂。通过系统实验设计，深入研究了反应温度、反应压力、反应时间、原料摩尔比及催化剂用量等关键参数对反应的影响。实验结果表明，在优化后的反应条件下，即催化剂使用量3g、搅拌速率500r.p.m.、甲醇/环氧丙烷摩尔比20:1、反应温度120°C、压力2.5MPa、反应时间6小时，DMC的选择性和收率分别高达67%和65%，甲醇转化率超过95%，显示出高效利用原料的能力。此外，制备的离子液体催化剂展现出良好的稳定性和可重复利用性，多次循环使用后催化活性未见显著下降，为工业化应用提供了有力支撑。本研究不仅成功开发了以离子液体催化剂为核心的绿色合成工艺，还深入揭示了催化剂结构与性能之间的关系，以及反应条件对产物选择性和收率的影响机制。与传统方法相比，该工艺在降低生产成本、提高生产效率及减少环境污染方面具有显著优势，为DMC的广泛应用奠定了坚实基础。未来，将进一步优化催化剂性能，探索更温和的反应条件，以实现工业化生产的可持续性。

关键词：甲醇羰基化；碳酸二甲酯；离子液体催化剂；反应条件优化

Abstract

Thecarbonylationofmethanoltosynthesizedimethylcarbonateisanimportantreactioninthechemicalindustry,anditsproductshavesignificantresearchvalueduetotheirwideapplicationsinsolvents,syntheticmaterials,andenvironmentalprotection.However,traditionalDMCsynthesismethodssuchasphosgenemethod,esterexchangemethod,etc.haveproblemssuchashightoxicityofrawmaterials,complexprocesses,andseriousenvironmentalpollution,whichlimittheirlarge-scaleproductionandapplication.Toaddressthischallenge,thisstudyinnovativelyusedcholinehydroxideionicliquidloadedonmagnesiumoxide(MgO)asacatalyst,usingpropyleneoxide(PO),carbondioxide,andmethanolasrawmaterials.Throughsystematicexperimentaldesign,theinfluenceofkeyparameterssuchasreactiontemperature,reactionpressure,reactiontime,molarratioofrawmaterials,andcatalystdosageonthereactionwasdeeplystudied.Theexperimentalresultsshowedthatundertheoptimizedreactionconditions,namelyacatalystdosageof3g,astirringrateof500r.p.m.,amethanol/epichlorohydrinmolarratioof20:1,areactiontemperatureof120°C,apressureof2.5MPa,andareactiontimeof6hours,theselectivityandyieldofDMCwereashighas67%and65%,respectively,andthemethanolconversionrateexceeded