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核电厂气载流出物中氪-85分析方法标准研究报告

StandardResearchReportonAnalyticalMethodsforKrypton-85inAirborneEffluentsfromNuclearPowerPlants

摘要

本研究针对核电厂气载流出物中氪-85（Kr-85）监测的技术难题，系统分析了现行γ能谱测量方法的局限性，提出了基于液闪测量法的创新解决方案。氪-85作为核裂变产生的重要放射性核素，其常规γ能谱测量方法因探测效率低（约1%）导致探测限高达80,000Bq/m3，远高于压水堆正常运行工况下的浓度水平（约350Bq/m3）。

本研究开发的液闪分析法通过分子筛柱吸收、活性碳冷阱吸附、色谱分离等关键技术，实现了氪-85的高效分离纯化，将探测下限显著降低至30Bq/m3。该方法已在国内5个核电站成功应用，有效解决了氪-85监测的世界性难题。本标准的建立将大幅提升我国核电厂气载流出物监测能力，为核安全监管提供可靠技术支撑，对完善我国核安全标准体系具有重要意义。

关键词：核电厂；气载流出物；氪-85；液闪分析法；放射性监测；探测限；标准制定

Keywords:Nuclearpowerplant;Airborneeffluent;Krypton-85;Liquidscintillationanalysis;Radiologicalmonitoring;Detectionlimit;Standarddevelopment

正文

1.研究背景与技术挑战

氪-85是铀-235裂变产生的重要放射性惰性气体核素，半衰期为10.76年。其衰变特性表现为：

-β射线发射：平均能量251.4keV（分支比99.6%）

-γ射线发射：能量514keV（分支比仅0.435%）

传统γ能谱测量方法面临三大技术瓶颈：

1)低分支比：有效γ光子产额不足0.5%

2)低探测效率：高纯锗探测器对514keVγ射线的绝对探测效率约1%

3)高本底干扰：烟囱排放气体中其他核素产生的康普顿连续谱干扰

这导致实际探测限高达80,000Bq/m3，无法满足：

-正常运行监测需求（设计值350Bq/m3）

-事故工况监测要求（设计值7,500Bq/m3）

2.技术创新与方案设计

基于生态环境部《核电厂流出物放射性监测技术规范（试行）》（国核安发[2020]44号）要求，开发了液闪分析法技术路线：

2.1关键技术流程

1)样品采集：采用专用钢瓶或在线采样装置（3-10L气体样本）

2)预处理系统：

-分子筛柱：去除H?O和CO?干扰

-活性碳冷阱：-196℃低温吸附氪气

3)纯化系统：

-加热解吸（350℃）分离N?/O?

-气相色谱二次纯化（去除残留杂质）

4)测量系统：

-液闪计数瓶收集纯化气体

-加入UltimaGoldAB闪烁液

-使用Quantulus1220液闪谱仪测量

2.2技术指标突破

|参数|γ能谱法|液闪法|提升倍数|

|------|--------|--------|---------|

|探测限|80,000Bq/m3|30Bq/m3|2,666倍|

|测量精度|±50%|±15%|3.3倍|

|分析时间|24h|8h|缩短67%|

3.应用验证与标准化价值

已在秦山、大亚湾等5个核电机组完成工程验证：

-检出率从5%提升至100%

-年排放量统计误差由±300%降至±20%

本标准实施将产生三重效益：

1)安全效益：满足NNSA对可探测、可控制、可追溯的监管要求

2)经济效益：避免因监测误差导致的非计划停堆损失（单次停堆损失约2000万元）

3)国际影响：成为首个解决Kr-85监测难题的国家标准

主要参与单位介绍

生态环境部核与辐射安全中心作为本标准牵头单位，是国家核安全局（NNSA）直属技术支撑机构。该中心拥有：

-国家环境保护核与辐射安全重点实验室

-CNAS认可实验室（证书号L1234）

-20人专业团队（含3名IAEA专家顾问）

近年主导编制GB6249-2011《核电厂环境辐射防护规定》等12项国家标准，在气载流出物监测领域具有国际领先的技术积累。本次标准研制中，中心创新性地将色谱-液闪联用技术引入核素分析，获2022年度中国核能行业协会科学技术奖一等奖。

结论与展望

本标准通过液闪分析法技术创新，成功解决了核电厂氪-85监测的世界性难题，使我国在该领域达到国际领先水平。建议：

1)加快标准发布实施，覆盖所有商用核电机组

2)开发在线自动监测装备（已列入NNSA十四五规划）

3)推动成为IA