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共轭高聚物激子形成动力学机制与电场调控下放大的自发辐射的深度剖析

一、引言

1.1研究背景与意义

在现代科技飞速发展的时代，有机光电器件凭借其独特的优势，如柔韧性、可溶液加工性、成本低廉以及易于大面积制备等，在众多领域展现出巨大的应用潜力，成为了科研领域的研究焦点。有机光电器件涵盖了有机发光二极管（OLED）、有机太阳能电池（OSC）、有机场效应晶体管（OFET）等，这些器件在显示、能源、传感器等领域都发挥着不可或缺的作用。共轭高聚物作为有机光电器件的核心材料，其独特的结构和优异的光电性能，为有机光电器件的发展提供了坚实的基础，推动着有机光电器件不断向高性能、多功能的方向迈进。

共轭高聚物是一类具有共轭π键的高分子材料，其分子结构中，碳原子通过共价键相互连接，形成了连续的共轭体系。这种共轭结构赋予了共轭高聚物特殊的电子离域特性，使得电子能够在分子链上相对自由地移动，从而表现出优异的电学和光学性能。与传统的无机材料相比，共轭高聚物具有良好的柔韧性和可加工性，可以通过溶液旋涂、喷墨打印等溶液加工技术，在各种柔性或刚性基底上制备成薄膜，这为制备柔性、可穿戴的光电器件提供了可能，极大地拓展了光电器件的应用场景。共轭高聚物还具有丰富的分子设计空间，通过改变分子结构、引入不同的取代基或进行共聚等方式，可以精确调控其光电性能，以满足不同应用领域的需求。

在有机光电器件的工作过程中，激子的形成与动力学过程起着至关重要的作用，直接决定了器件的性能和效率。激子是由光激发产生的电子-空穴对，它们通过库仑相互作用束缚在一起。激子的形成过程涉及到光子的吸收、电子的激发以及电子-空穴对的产生和束缚，这一过程发生在极短的时间尺度内，且受到材料的分子结构、电子态分布以及外界环境等多种因素的影响。深入研究共轭高聚物中激子形成的动力学机制，有助于揭示光电器件中光电转换的微观过程，理解电荷的产生、传输和复合机制，为优化材料的光电性能和提高器件的效率提供理论依据。例如，通过对激子形成动力学的研究，我们可以了解如何提高激子的产生效率，减少激子的非辐射复合，从而提高有机太阳能电池的光电转换效率，或者增强有机发光二极管的发光效率。

随着有机光电器件向高性能、多功能方向发展，对其性能的优化提出了更高的要求。电场调控作为一种有效的手段，在优化有机光电器件性能方面展现出巨大的潜力。电场可以对共轭高聚物中的电荷分布、激子行为以及载流子传输等产生显著的影响。在电场的作用下，激子的解离效率可以得到提高，从而增加载流子的浓度，提高器件的电流密度和光电转换效率；电场还可以调控载流子的传输路径和迁移率，减少电荷的复合，提高器件的稳定性和寿命。而放大的自发辐射（ASE）是有机光电器件中的一个重要现象，它与激子的动力学过程密切相关。在一定条件下，当光增益超过光损耗时，就会产生ASE现象，这对于实现有机激光器件具有重要意义。研究电场调控下共轭高聚物的ASE特性，不仅可以深入理解电场与激子相互作用的本质，还为开发新型的有机激光源和高性能的光电器件提供了新的途径和方法。通过电场调控，可以实现对ASE阈值、发射波长和发射强度等参数的精确控制，从而满足不同应用场景对有机激光器件的需求。

1.2国内外研究现状

共轭高聚物激子形成动力学机制与电场调控下放大的自发辐射研究在国内外都受到了广泛关注，众多科研团队从理论和实验多个角度展开深入探索，取得了一系列有价值的成果，也存在一些亟待解决的问题。

在激子形成动力学机制方面，国外的研究起步较早，在理论模拟和实验探测技术上有着显著优势。伦敦帝国理工学院的ArtemA.Bakulin团队运用亚10飞秒Pump-Push-光电流、Pump-Push-光致发光和Pump-Probe光谱学技术，对聚芴器件中的激子超快形成过程进行追踪，发现近吸收边缘光子产生的激子本质上是束缚态，或在激发后10飞秒内转变为此状态，而具有适度过剩能量（0.3eV）的激子在获得束缚特征前可在50飞秒内自发解离，这一成果为理解激子形成的微观过程提供了关键的实验证据。国内的研究团队在该领域也取得了不少创新性进展。吉林大学陈龙教授团队致力于将“二维共轭”的分子结构设计思想引入到二维框架材料中，高效制备二维共轭框架材料，提高电子离域程度，为激子在材料中的传输和复合提供了新的结构基础，有望对激子形成动力学产生积极影响。

对于电场调控下共轭高聚物放大的自发辐射，国外研究在材料设计和器件制备工艺上不断推陈出新。一些科研团队通过分子结构设计，合成出具有特定电学和光学性质的共轭高聚物，使其在电场作用下展现出更优异的ASE性能，如更窄的发射光谱、更低的阈值等。他们还在探索新型的器件结构，以优化电场分布，增强电场对激子行为的调控