混合氧化剂法合成碳量子点及其作为荧光探针检测痕量Hg²⁺的研究.docxVIP

混合氧化剂法合成碳量子点及其作为荧光探针检测痕量Hg2?的研究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着纳米技术的不断发展，碳量子点（CarbonQuantumDots，CQDs）作为一种新型的碳纳米材料，因其独特的光学性质、良好的生物相容性和低毒性等优点，在生物医学、分析检测、光电器件等领域展现出广阔的应用前景。碳量子点是一类尺寸小于10nm的零维碳纳米材料，具有类似半导体量子点的荧光特性，其荧光发射可通过改变激发波长、表面修饰或掺杂等方式进行调控。与传统的半导体量子点相比，碳量子点具有合成原料丰富、制备方法简单、成本低廉、环境友好等优势，成为近年来材料科学领域的研究热点之一。

汞离子（Hg2?）是一种具有高毒性的重金属离子，在环境中广泛存在，对生态环境和人类健康构成严重威胁。汞离子可以通过食物链在生物体内富集，长期接触会导致神经系统、免疫系统、肾脏等多个器官的损害，引发一系列严重的健康问题，如水俣病等。因此，快速、准确地检测环境中的痕量汞离子具有重要的现实意义。传统的汞离子检测方法，如原子吸收光谱法、电感耦合等离子体质谱法等，虽然具有较高的灵敏度和准确性，但存在仪器昂贵、操作复杂、样品预处理繁琐等缺点，难以满足现场快速检测的需求。

荧光探针检测技术由于其具有灵敏度高、选择性好、响应速度快、操作简便等优点，在重金属离子检测领域得到了广泛的关注和应用。碳量子点作为一种新型的荧光探针材料，具有独特的荧光性质和表面化学性质，能够与汞离子发生特异性相互作用，导致荧光强度的变化，从而实现对汞离子的检测。利用混合氧化剂合成碳量子点，并将其应用于痕量汞离子的检测，不仅可以充分发挥碳量子点的优势，还可以为环境中汞离子的检测提供一种新的方法和技术手段，具有重要的理论研究意义和实际应用价值。

1.2国内外研究现状

在碳量子点的合成方面，“自上而下”和“自下而上”是主要的两种方法。“自上而下”法主要通过物理或化学手段将大尺寸碳材料剥离成小尺寸的碳量子点，如弧光放电法、激光消蚀法、电化学法等。弧光放电法是最早用于制备碳量子点的方法之一，该方法制得的碳量子点荧光性能较好，但产率低，仅占悬浮液的10wt%，纯化过程复杂，不利于产物收集；激光消蚀法通过激光束照射碳靶使碳纳米颗粒剥落获得碳量子点，存在仪器昂贵、合成过程复杂、产率低以及杂质多等缺点，较少使用；电化学法利用碳源作为工作电极制备碳量子点，具有较好的均匀性和较高的碳源利用率，但原材料前期处理工作繁琐耗时，后期纯化所需透析等步骤耗时较长，且量子产率较低。

“自下而上”法则以有机分子为前驱体，通过一系列化学反应合成碳量子点，常见的方法有模板法、微波消解合成法、超声振荡法、溶剂热法、强酸氧化法以及水热法等。模板法在特定支撑材料上合成碳量子点，可防止其在高温处理时团聚，制得的碳量子点荧光量子产率较高，粒径分布均匀、水溶性好、生物毒性低，在生物传感器、生物成像及生物标记方面有很好的应用前景，但制备步骤相对复杂；微波消解合成法利用微波消解碳前驱体制备碳量子点，合成简便，但所得产物粒径分布不均匀，需进一步分离；超声振荡法利用超声波高频振荡反应制备碳量子点，操作简单，但反应时间长，产率极低；溶剂热法以有机物为溶剂和碳源在一定温度下反应制备碳量子点，过程简单，产率较高，但所用有机溶剂部分具有毒性；强酸氧化法通过强氧化性酸氧化碳源制备碳量子点，产物均含有羧基，利于进一步修饰，但粒径不够均一，部分合成方法分离步骤繁琐；水热法是目前最常用的制备方法之一，合成过程简单，粒径较为均匀，越来越受到研究学者的青睐。

在碳量子点荧光探针检测汞离子方面，已有众多研究成果。有研究以葡萄糖为碳源，双氧水为氧化剂快速合成了水溶性好、表面含有羧基、羟基的荧光碳点，并将其应用于汞离子检测，发现该碳量子点对Hg2?有较明显的荧光淬灭现象，可用于水溶液中Hg2?离子的检测。还有学者以焦粉为原料，采用一步水热法合成荧光碳量子点用于水中Hg2?检测，该碳量子点对Hg2?具有较好的单一选择性，检测灵敏度高，对Hg2?浓度的检测范围为1.0×10??～1.0×10??mol/L，检出限为1.0×10??mol/L。此外，以柠檬酸、尿素和L-半胱氨酸为原料，经水热法制备得到的碳量子点，激发波长为325nm-425nm，能够发射波长为400-550nm的蓝色荧光，利用该碳量子点可通过分子荧光分光光度计实现对溶液中汞离子的灵敏、快速检测。

1.3研究内容与创新点

本论文主要研究内容包括：首先，采用混合氧化剂法合成碳量子点，通过优化反应条件，如氧化剂种类及比例、反应温度、反应时间等，提高碳量子点的荧光性能和量子产率；其次，对合成的碳量子点进行全面的表征分析，利用透射电子显微镜（TEM）、