单分子整流器件的第一性原理研究.pdfVIP

中文摘要

传统的硅基电子器件受摩尔定律限制，其尺寸成为制约计算机速度、性能提升

的重要影响因素。开发更小、更稳定的材料是众多研究者的追求，分子电子学应运

而生。分子电子学是纳米技术中最广泛的领域之一，涉及分子构建模块在制造电子

元件中的应用。它通过电子元件的小型化来提高电子电路的效率，是科学家们研究

的热点。在纳米尺度内以单分子为基本组成单元构建分子器件替代硅基电子元件是

理想的解决方案。目前，分子整流器、分子开关、分子自旋过滤器、分子场效应晶

体管等一系列分子器件层出不穷，获取高性能且稳定的分子器件是研究者们的追求。

DFTNEGF

本论文基于密度泛函理论（）结合非平衡格林函数方法（），研究了一

些有机分子器件的整流性能和自旋过滤效应。本论文主要内容如下：

本文首先介绍了分子电子学的诞生背景以及国内外的研究进展。然后对分子器

件的输运理论和计算方法进行了简要介绍，并对我们使用的计算软件进行了介绍。

我们参考VanDyck和Ratner等人提出的整流机制，设计了Au/S-CH-(-C≡C-

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CH-)-N-C/Au有机分子富勒烯复合器件，并利用-DFT-NEGF方法研究了器件的

64n60

输运性质。计算结果表明，该器件在n1表现出巨大的整流效应，整流比达到了

7217，工作电流接近μA量级，且表现出明显的负微分电阻效应。整流效应来自于

HOMOLUMO

供体部分的最高占据分子轨道（）和受体部分的最低未占分子轨道（）

与各自电极费米能级之间具有强烈的钉扎效应，故中心分子的HOMO/LUMO在偏

压的影响下相向/相背移动，负偏压下发生能级对齐，产生较大电流，出现整流效应。

我们还发现，器件的输运过程主要由LUMO主导。随着分子长度的增加，电流发

∝1.7n3RR1.6×104

生指数衰减（）。当时，分子整流比达到了更高值，工

-2

作电流为1.7×10μA，比较容易探测。我们设计的分子器件，为高整流比分子器件

的实验理论研究提供了参考和指导。

此外通过使用DFT-NEGF方法，设计和研究了夹在两个半无限锯齿形石墨烯纳

米带（ZGNRs）电极的二苯基乙炔分子器件的自旋极化输运特性。ZGNRs的磁性

由外部磁场调制，其磁性构型对器件的自旋极化传输特性有很大的影响。结果表明，

P100%

该分子器件为自旋构型时，表现出自旋过滤效应且自旋极化效率达到了。

5

在AP构型中分子器件表现出双自旋过滤效应和极高的自旋整流比（~10），并且

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~410%

器件表现出巨大的磁电阻（×）。我们分析了透射谱和局部态密度，解释

I

了自旋过滤效应和巨磁电阻的原因。该研究不仅涉及了一种高效的自旋过滤器和巨

磁电阻器件，还证明ZGNRs电极是一种潜力巨大的自旋器件设计平台。

最后我们对本论文的工作做了简单的总结并对单分子整流